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第一作者：王申明

通訊作者：何化、曾景斌

通訊單位：中國石油大學(xué)（華東）

論文 DOI：10.1021/acs.nanolett.4c06399

該論文圍繞金納米結(jié)構(gòu)對熒光紅反應(yīng)性能的形貌調(diào)控問題，創(chuàng)新性地構(gòu)建了一種融合單分子熒光成像與等離子增強熒光的單顆粒反應(yīng)活性分析方法，用于在亞納米尺度上揭示局部結(jié)構(gòu)與反應(yīng)效率之間的關(guān)系，并通過設(shè)計不同形貌的金納米結(jié)構(gòu)系統(tǒng)探索了其在綠色化學(xué)反應(yīng)過程中對反應(yīng)動力學(xué)的影響，明確了不同形貌結(jié)構(gòu)在調(diào)控反應(yīng)性能方面所起的重要作用。

貴金屬納米顆粒作為一種重要的催化劑，在化學(xué)反應(yīng)中廣泛應(yīng)用。它們不僅可以提高反應(yīng)效率，還可以通過優(yōu)化反應(yīng)條件和減少副產(chǎn)物的生成，幫助實現(xiàn)更環(huán)保、更可持續(xù)的化學(xué)轉(zhuǎn)化過程。然而，由于納米顆粒在尺寸、形貌等方面存在異質(zhì)性，這使得研究其形貌調(diào)控對反應(yīng)效率的影響變得更加復(fù)雜。單分子熒光顯微鏡技術(shù)能夠在單顆粒水平上以優(yōu)異的時空分辨率直接研究化學(xué)過程，但是這種成像技術(shù)往往會受到光學(xué)衍射極限的限制,難以解析納米顆粒局部水平的化學(xué)效率。

因此，為了更好的理解納米顆粒局部形貌和反應(yīng)效率之間的關(guān)系，本文開發(fā)了一種單顆粒成像新方法，這種方法以單分子熒光技術(shù)為基礎(chǔ)對貴金屬納米顆粒的反應(yīng)過程進行監(jiān)測，利用熒光增強效應(yīng)，將產(chǎn)物分子的熒光強度與納米顆粒的空間信息相結(jié)合，從而深入研究納米顆粒局部形貌調(diào)控對反應(yīng)動力學(xué)的影響，從而推動更加環(huán)保和可持續(xù)的化學(xué)反應(yīng)進程。

中國石油大學(xué)（華東）曾景斌教授課題組提出了一種“將等離子體增強熒光整合到單分子熒光成像中用于研究單顆粒化學(xué)活性的方法”，即在單分子熒光技術(shù)的基礎(chǔ)上，利用強度信息將納米顆粒的空間信息與反應(yīng)過程相結(jié)合（圖1）。利用這種方法，本文研究了形貌調(diào)控的貴金屬納米顆粒對反應(yīng)活性的影響，研究發(fā)現(xiàn)，在這種形貌調(diào)控反應(yīng)活性的影響下，除了電場增強效應(yīng)外，納米顆粒的曲率效應(yīng)同樣發(fā)揮著重要作用。納米顆粒的曲率通過改變底物的吸附能力，進而影響吸附動力學(xué)。為理解和優(yōu)化貴金屬納米顆粒在不同反應(yīng)條件下的性能提供了新的思路，有助于推動更加高效、環(huán)保的化學(xué)過程。 

圖1等離子體增強熒光的單粒子活性測定方法示意圖

通過單分子實驗和電場模擬分析形貌影響下的單顆粒反應(yīng)動力學(xué)（圖2）。（1）通過單分子實驗，展示了不同形貌的金納米結(jié)構(gòu)在不同反應(yīng)物濃度下化學(xué)反應(yīng)速率的變化。研究揭示了反應(yīng)效率隨底物濃度增加而趨于飽和的趨勢。（2）通過電場模擬分析不同形貌金納米結(jié)構(gòu)的電場強度分布。模擬結(jié)果表明，電場分布隨著納米結(jié)構(gòu)形態(tài)的變化而不同，且在納米結(jié)構(gòu)的間隙處，電場強度達到最大值。結(jié)合化學(xué)反應(yīng)效率與電場強度的分布，進一步證明了電場增強效應(yīng)對反應(yīng)性能提升的關(guān)鍵作用。

圖2納米顆粒的反應(yīng)活性檢測及電場模擬

通過單分子實驗結(jié)果和分子動力學(xué)模擬，闡明了這一方法成功的關(guān)鍵（圖3）：（1）通過閾值變化法對單分子實驗的熒光強度進行分段，研究不同閾值下化學(xué)反應(yīng)效率與底物流速之間的關(guān)系。高閾值條件下反應(yīng)效率的穩(wěn)定性表明，納米間隙處具有更強的底物吸附能力，這為反應(yīng)的發(fā)生提供了更有利的條件。（2）分子動力學(xué)理論計算進一步驗證了納米間隙區(qū)域具有較強的底物吸附能力，證明了該區(qū)域在促進反應(yīng)中的關(guān)鍵作用。這些發(fā)現(xiàn)為優(yōu)化催化劑設(shè)計和提高催化效率提供了重要的理論支持。

圖3 納米顆粒的反應(yīng)活性檢測及分子動力學(xué)模擬

通過不同閾值下底物濃度對反應(yīng)效率的影響，以及不同激光波長下反應(yīng)性能的表現(xiàn)，進一步驗證了金屬納米結(jié)構(gòu)在化學(xué)反應(yīng)中的重要性。其中，在不同閾值條件下，納米顆粒中反應(yīng)動力學(xué)的吸附平衡常數(shù)表明底物的吸附作用變得同樣重要。另外，在不同波長的激光照射下，金納米結(jié)構(gòu)能夠激發(fā)電子并促進氫過氧化物的分解，進而提升化學(xué)反應(yīng)的效率。綜上所述，本研究揭示了通過調(diào)節(jié)激光波長和金納米結(jié)構(gòu)的間隙，可以顯著優(yōu)化化學(xué)性能，為發(fā)展更加環(huán)保、高效的納米催化劑提供了新的思路。

圖4間隙增強催化機理

利用單分子熒光方法對納米顆粒的反應(yīng)性能進行測量，結(jié)果表明不同形貌的納米顆粒在催化活性上存在顯著差異。有限元模擬進一步計算了不同納米顆粒的電場強度，而分子動力學(xué)模擬揭示了曲率對底物吸附能力的影響，特別是間隙位置憑借更強的范德華力顯著增強了底物的吸附效應(yīng)。這些發(fā)現(xiàn)表明，形貌調(diào)控不僅通過電場增強效應(yīng)提高了反應(yīng)效果，曲率效應(yīng)也通過增強吸附進一步提升了反應(yīng)性能。加深了對不同形貌在反應(yīng)中作用機理的理解，為實現(xiàn)更加高效、可持續(xù)的催化過程提供了有力的理論支持。

曾景斌教授團隊長期從事生化傳感新方法開發(fā)及環(huán)境、生物毒物精準(zhǔn)識別研究，以第一或通訊作者在Angew. Chem. Int. Ed.、Nano Lett.、Adv. Funct. Mater.、Anal. Chem.、Environ. Sci. Technol等權(quán)威學(xué)術(shù)期刊發(fā)表SCI收錄論文100余篇，論文總引用超過6100次，H因子41，連續(xù)三年入選全球前2%頂尖科學(xué)家“年度科學(xué)影響力”榜單。主持國家自然科學(xué)基金、山東省重大基礎(chǔ)項目、山東省自然科學(xué)基金杰出青年基金、泰山學(xué)者青年項目、青島市科技惠民專項等科研項目，以第一完成人獲山東省自然科學(xué)二等獎。

課題組網(wǎng)站：

https://www.x-mol.com/groups/Zeng_jingbin

文獻詳情：

Gap-Enhanced Catalysis in Gold Nanostructures by Electric Field and Curvature Effects 

Shenming Wang，Xiaohui Liu，Lin Yang，Wenxuan Yang，Zhenzhen Feng，Guangyong Qin，Tongtao Yue，Hua He*，Jingbin Zeng* 

Nano Lett. 2025

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c06399

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