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聚焦分子集群自分類行為，開拓化學新視界——華中師范大學吳安心教授課題組
來源：華中師范大學 2025-03-03
導讀：有機化學是現(xiàn)代化學的核心分支，對物質科學、生命科學乃至整個人類文明的進步都具有深遠影響。超分子化學可以被認為是廣義的有機合成，是基于非共價鍵作用合成分子之間的堆砌結構體，即研究分子間非共價相互作用力所形成的大尺度有序聚集體的科學。自化學誕生伊始，反應的改良與開拓創(chuàng)新一直是有機合成和其他化學領域的永恒主題。華中師范大學吳安心教授課題組在有機化學領域作出了一系列前瞻性和原創(chuàng)性的科研貢獻，開拓了多個嶄新的研究方向。尤其在超分子化學領域，課題組探索多樣性分子集群行為，是在分子水平明確提出“自分類”這 一概念、研究命題并揭示相關原理的研究團隊之一。分子集群現(xiàn)象的發(fā)現(xiàn)為超分子體系的高級組裝提供了新的途徑， 其利用分子間微觀差異實現(xiàn)大尺度上的可預測分類行為，有望在分子識別、分子裝配、分子機器等領域提供理性設計的策略和原理。DOI:10.3773/j.issn.1673-6516.2024.06.001
近年來，小分子集群的自分類行為已成為超分子化學、表面化學、高分子化學、材料化學、生物化學及物理學 等領域中新的研究方向和出現(xiàn)頻度非常高的科學術語。吳安心教授課題組及其合作者美國馬里蘭大學Lyle Isaacs教 授在該領域持續(xù)開展了自分類組裝、自分類識別、自分類等級組裝、自分類重組、自分類串級反應等一系列標志性 和前瞻性的研究工作。目前，自分類集成原理已經(jīng)成為指導構筑復雜超分子結構體的廣泛策略。吳安心教授課題組 及其合作者的研究揭示了諸多新穎分子集群自分類現(xiàn)象，發(fā)表的相關論文也成為國際同行廣泛引證的基礎性文獻。2、研究自分類反應網(wǎng)絡合成策略，建立反應系統(tǒng)學 新反應的發(fā)現(xiàn)和創(chuàng)建一直是有機合成領域的研究熱點。吳安心教授課題組首次將分子集群的自分類原理從非共價鍵合成延伸到有機共價鍵合成研究，借以探尋小分子自組織合成復雜結構體的內在規(guī)律從而產(chǎn)生新穎的合成設計策略和探索新型合成方法學，并首次將目光聚焦到數(shù)以萬計的有機單元反應之間的內在關聯(lián)形態(tài)和自組織合成轉化過程，并由此提出反應系統(tǒng)學，即反應網(wǎng)絡概念的提出與構建。在分子集群自分類行為研究的基礎上，課題組首 次將超分子化學概念運用到有機合成中，提出了設計高階的串級反應新類型——自分類反應網(wǎng)絡，被認為是有機合 成中的一種新穎合成策略“MPCD合成策略”（Multi-pathway Coupled Domino Strategy）或“SSD合成策略” （Self-Sorting Domino Strategy），這一合成策略為廣大有機反應研究者所借鑒。在該合成策略的指導下，歷經(jīng)20 余年的努力，課題組相繼發(fā)表了百余篇系列研究論文并構建了80余種芳雜環(huán)結構體和30余種新型雜環(huán)骨架，初步 完成了“I2/DMSO組合試劑介導下基于原位捕獲芳基酮醛合成雜環(huán)的反應系統(tǒng)”基本框架的構建，并得到了國內外 學界的廣泛認可和借鑒。據(jù)不完全統(tǒng)計，國內外有多達百余個課題組引述和借用吳安心教授課題組所發(fā)展的合成方法。此外，該方法被收錄于50余部專著。一鍋法直接構筑天然產(chǎn)物的研究尚處于探索初期，報道的例證有限，而所報道的一鍋全合成案例也主要依據(jù)一鍋多步全合成或微波輔助的一鍋全合成兩種策略。現(xiàn)有的成功例證尤其是微波輔助的方法不乏偶然巧合的因素。針 對“如何理性地設計并實現(xiàn)天然產(chǎn)物的一鍋全合成，減少偶然性與運氣性，提升科學的預判能力”這一挑戰(zhàn)，吳安心教授課題組提出了與上述兩種常用策略不同的第三條途徑——自組織一鍋全合成策略。這一策略自提出就受到了 學界的廣泛關注。自2013年起，課題組一直專注于這一策略研究，首次依據(jù)逆合成分析理性設計并集成4個有機單元反應于一鍋，基于自序化的逐步轉化反應成功實現(xiàn)駱駝寧生物堿及其類似物的一鍋全合成，并相繼完成了噁唑類、 咔啉類、吲哚聯(lián)噁唑類、雙吲哚類、片螺素骨架、色胺酮及吳茱萸堿等30余例生物堿的一鍋自組織全合成。在此基礎上，還完成了一鍋或簡短修飾步驟合成等天然產(chǎn)物目標分子的研究工作。該策略為天然產(chǎn)物的全合成提供了一條全新高效的途徑，并作為經(jīng)典案例入編普通高等教育“十三五”規(guī)劃教材。自2003年歸國組建課題組以來，吳安心教授攜課題組圍繞多樣性分子集群的自分類行為進行探索，揭示了一 系列新的研究命題，豐富了超分子化學的內涵，為高級超分子組裝提供了新途徑，有望在分子識別、裝配、機器等 領域展現(xiàn)應用前景；課題組基本完成了“I2/DMSO組合試劑介導下基于原位捕獲芳基酮醛構建雜環(huán)的反應系統(tǒng)”這一工具化反應的框架構建，并且對一鍋自組織全合成天然產(chǎn)物這一挑戰(zhàn)性命題進行了探索。吳安心教授開拓的自分類、 反應網(wǎng)絡等多個研究方向都代表了化學領域研究的國際前沿，并得到國際同行的高度關注和重視，進一步提升了中國在相關領域的國際地位。吳安心，華中師范大學化學學院二級教授，“博雅學者”特聘教授，“磁湖學者”特聘教授， 博士生導師。2003年以來，相繼在國際期刊發(fā)表研究論文200余篇，研究成果被50余部專著收錄， 部分技術成果轉讓給相關企業(yè)合作研發(fā)。主持和參與國家自然科學基金重點項目與面上項目， 以及省部級團隊、個人項目等50余項。
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