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圖1

通過(guò)逐步官能團(tuán)化和偶聯(lián)反應(yīng)簡(jiǎn)單高效地合成了目標(biāo)分子，并實(shí)現(xiàn)了四配位硼苯基順?lè)串悩?gòu)體的分離。隨后的X射線單晶分析表明了這一系列分子具有螺旋扭曲的分子骨架，隨著共軛結(jié)構(gòu)擴(kuò)展分子扭曲程度增大。Hirshfeld surface 分析表明晶體堆積的相互作用也隨體系增大而更弱（圖2）。

圖2

隨后進(jìn)行了光物理表征。發(fā)現(xiàn)此類分子具有橫跨整個(gè)可見(jiàn)光區(qū)的吸收光譜并伴隨強(qiáng)的摩爾吸光系數(shù)（圖3a）。并且展現(xiàn)了隨著骨架擴(kuò)展發(fā)射光逐漸紅移且半峰寬變窄的現(xiàn)象：最大發(fā)射波長(zhǎng)從569 nm 紅移至715 nm，而半峰寬從 56 nm (0.21 eV) 縮減到 35 nm (0.08 eV)（圖3b）。研究發(fā)現(xiàn)不同的硼苯基順?lè)串悩?gòu)體具有相似的光物理性質(zhì)（圖3c）。同時(shí)此系列分子具有明顯的聚集紅移現(xiàn)象，達(dá)到最大753nm的發(fā)射（圖3d）。

圖3

通過(guò)前線軌道，NTO，IFCT分析探究了此類體系的實(shí)質(zhì)D-π-A電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程，并發(fā)現(xiàn)CE-CT機(jī)制導(dǎo)致受體的能力顯著增加是實(shí)現(xiàn)減小能隙的主要原因。通過(guò)重組能，RMSD，黃昆因子計(jì)算，系統(tǒng)的研究了此類分子的激發(fā)態(tài)性質(zhì)，更加均勻的電子分布及扭曲的分子結(jié)構(gòu)有助于減小的重組能，實(shí)現(xiàn)分子窄帶發(fā)射，而偶數(shù)硼體系具有淺的勢(shì)能面使其相對(duì)奇數(shù)硼體系具有更高的量子效率（圖4）。

圖4

楊登濤，西北工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院教授、博士生導(dǎo)師。本科（2010）和碩士（2013）畢業(yè)于蘭州大學(xué)，博士（2017）畢業(yè)于加拿大女王大學(xué)，2018-2020年在美國(guó)麻省理工學(xué)院從事博士后研究。目前已在J. Am. Chem. Soc.、 Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等期刊上發(fā)表學(xué)術(shù)論文30余篇。