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調(diào)控共軛分子內(nèi)建電場（IEF）的強(qiáng)度已被證明是一種有效的提高電荷傳輸性能的方法。然而，目前對IEF的空間方向調(diào)控仍不夠明確。這種方向的調(diào)節(jié)對電荷傳輸路徑有重要影響，直接關(guān)系到共軛分子在光伏材料或其他電子器件中的性能表現(xiàn)。因此，如何實(shí)現(xiàn)對IEF方向的精確控制，成為當(dāng)前研究中亟需解決的關(guān)鍵問題。針對這一問題，蘭州大學(xué)曹靖教授課題組通過酞菁外圍取代基團(tuán)的化學(xué)調(diào)節(jié)，成功調(diào)控了共軛分子內(nèi)建電場（IEF）的空間方向，解決了IEF方向調(diào)控不明確的問題。課題組發(fā)展了一種優(yōu)化共軛分子IEF矢量的新方法，顯著增強(qiáng)了共軛分子的空穴傳輸能力。該工作為設(shè)計(jì)高效、穩(wěn)定的基于共軛分子的空穴傳輸材料提供了新的方法，為設(shè)計(jì)基于共軛分子的空穴傳輸材料以制備高效且穩(wěn)定的光伏器件提供了一種新策略。

近日，蘭州大學(xué)曹靖課題組在《Angew. Chem. Int. Ed.》發(fā)表了題為“Direction Modulation of Intramolecular Electric Field Boosts Hole Transport in Phthalocyanines for Perovskite Solar Cells”的研究論文（Angew. Chem. Int. Ed., 2024, 10.1002/anie.202414249）。曹靖課題組在研究中發(fā)展了側(cè)鏈調(diào)控酞菁分子內(nèi)建電場方向和強(qiáng)度的策略，建立了快速評估分子側(cè)鏈空間擺動(dòng)影響分子內(nèi)建電場和空穴傳輸性能的模型。這項(xiàng)工作通過優(yōu)化共軛分子的內(nèi)建電場方向和強(qiáng)度，為設(shè)計(jì)基于共軛分子的空穴傳輸材料以制備高效且穩(wěn)定的光伏器件提供了一種新的策略。蘭州大學(xué)肖國斌、穆希皎和鎖真陽為論文共同第一作者，化學(xué)化工學(xué)院教授曹靖為文章通訊作者。

首先，作者將甲基修飾在酞菁外圍的烷氧基側(cè)鏈上，以此調(diào)控酞菁分子的內(nèi)建電場和電荷傳輸性能。Pc3表現(xiàn)出明顯的各向異性和八極矩的球諧形式，表明其具有良好取向的分子內(nèi)建電場，有助于提升分子的電荷傳輸性能。上述結(jié)果也表明通過調(diào)控酞菁外圍取代基的空間排列和方向性，可以優(yōu)化分子內(nèi)建電場，從而增強(qiáng)電荷傳輸性能。

通過使用Kolmogorov-Arnold representation (KAR) 和最小二乘算法分析側(cè)鏈的空間擺動(dòng)，建立了一個(gè)模型。該模型能夠快速評估由空間擺動(dòng)引起的IEF以及空穴傳輸性能，并且該經(jīng)驗(yàn)公式預(yù)測的空穴離域指數(shù)（HDI）與DFT計(jì)算得出的值吻合較好。隨著側(cè)鏈內(nèi)建電場的取向與酞菁π環(huán)的空間方向越來越一致，空穴傳輸性能得到提升。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明經(jīng)過側(cè)鏈調(diào)控，Pc3的分子內(nèi)建電場最強(qiáng)，分別是Pc1和Pc2的1.6倍和1.9倍。

Fly-TOF結(jié)果表明，Pc3分子具有最高的空穴遷移率，結(jié)果與HDI預(yù)測的趨勢一致。同時(shí)，Pc3表現(xiàn)出較高的導(dǎo)電性和低的電荷傳輸電阻，涂覆在鈣鈦礦薄膜上的Pc3薄膜也展現(xiàn)出了最高的表面電流。

基于Pc3制備的小面積電池（0.1 cm²）效率達(dá)到了23.4%，模組器件（12.55 cm²）達(dá)到了20.3%的效率。此外，基于酞菁制備的器件也表現(xiàn)出了優(yōu)異的運(yùn)行穩(wěn)定性。

綜上，曹靖課題組發(fā)展了一種分子內(nèi)建電場方向調(diào)節(jié)策略，以制備具有優(yōu)異空穴遷移率和導(dǎo)電性的酞菁基空穴傳輸材料，為設(shè)計(jì)基于共軛分子的空穴傳輸材料以制備高效且穩(wěn)定的光伏器件提供了一種新的策略。