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蘭州大學(xué)彭尚龍教授團(tuán)隊(duì)Angew：打破MXene被視為導(dǎo)電材料的思維范式，提出MXene誘導(dǎo)引發(fā)劑概念
來(lái)源：蘭州大學(xué) 2024-06-14
導(dǎo)讀：近日，來(lái)自蘭州大學(xué)材料與能源學(xué)院的彭尚龍教授，與英國(guó)倫敦大學(xué)學(xué)院何冠杰副教授、南京大學(xué)馬晶教授合作，在國(guó)際頂級(jí)期刊Angew. Chem. Int. Ed.上發(fā)表題為“Using MXene as a Chemically Induced Initiator to Construct High-Performance Cathodes for Aqueous Zinc-Ion Batteries”的文章。
MXene材料近年來(lái)受到了廣泛的關(guān)注，最近在水系鋅離子電池（AZIB）中得到了廣泛的關(guān)注，其可以作為陽(yáng)極或者陰極的主體，或者用于陽(yáng)極和陰極的支撐材料。此外，MXene材料還可以作為陰極、陽(yáng)極或者隔膜的人工界面層，或作為液態(tài)或凝膠電解質(zhì)的添加劑。然而，由于其較弱的贗電容存儲(chǔ)能力，在通常合成條件或者測(cè)試環(huán)境下，MXene作為水系鋅離子電池電極材料的可逆容量極低（不考慮部分MXene的相轉(zhuǎn)變機(jī)制），在陰極材料的研究中通常作為導(dǎo)電材料引入陰極材料中。然而，大量MXene材料作為導(dǎo)電基底的引入，無(wú)法避免地將導(dǎo)致電極整體比容量下降，需要提出一種新的策略與概念，超越MXene材料被視為導(dǎo)電基底或框架的思維范式。化學(xué)加——科學(xué)家創(chuàng)業(yè)合伙人，歡迎下載化學(xué)加APP關(guān)注。近日，來(lái)自蘭州大學(xué)材料與能源學(xué)院的彭尚龍教授，與英國(guó)倫敦大學(xué)學(xué)院何冠杰副教授、南京大學(xué)馬晶教授合作，在國(guó)際頂級(jí)期刊Angew. Chem. Int. Ed.上發(fā)表題為“Using MXene as a Chemically Induced Initiator to Construct High-Performance Cathodes for Aqueous Zinc-Ion Batteries”的文章。該文章依據(jù)凝膠電解質(zhì)工程的啟發(fā)，提出了一種基于MXene材料的原位誘導(dǎo)生長(zhǎng)策略，其中少量MXene的引入被視為誘導(dǎo)生長(zhǎng)引發(fā)劑，調(diào)控陰極材料的晶體生長(zhǎng)模式。蘭州大學(xué)作為第一單位，碩士生陳杰和博士生劉彥鵬作為論文第一作者，彭尚龍教授作為通訊作者。方案1. 原位誘導(dǎo)生長(zhǎng)策略概念的提出。圖1. MXene誘導(dǎo)生長(zhǎng)策略的概念驗(yàn)證
要點(diǎn)一：釩氧化物生長(zhǎng)模式的改變以及誘導(dǎo)生長(zhǎng)機(jī)理
圖2. 誘導(dǎo)材料的形貌結(jié)構(gòu)表征。
圖3. MXene誘導(dǎo)生長(zhǎng)機(jī)制的初步討論與模擬。上圖展示了不同異質(zhì)成核誘導(dǎo)時(shí)間下誘導(dǎo)釩氧化物（T-HVO）的形態(tài)，以及XRD、拉曼光譜、EPR譜圖等表征結(jié)果。這些結(jié)果揭示了隨著誘導(dǎo)時(shí)間的延長(zhǎng)，HVO的形態(tài)如何從層狀結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)榫W(wǎng)狀多孔結(jié)構(gòu)，并且展示了晶體結(jié)構(gòu)的變化和二配位氧缺陷的生成。進(jìn)一步聚焦于ex-Ti3C2和HVO之間的界面層，探索原位誘導(dǎo)生長(zhǎng)機(jī)制，圖中包括了高分辨透射電子顯微鏡（HRTEM）圖像和XPS光譜，以及密度泛函理論（DFT）模擬，用以證明MXene表面特定官能團(tuán)對(duì)HVO生長(zhǎng)的影響和兩相界面之間的強(qiáng)相互作用。要點(diǎn)二：電化學(xué)性能對(duì)比（考慮整體陰極材料）圖4. 考慮整體陰極材料質(zhì)量的電化學(xué)性能對(duì)比。考慮整體陰極材料的質(zhì)量，文章評(píng)估了鋅離子電池中HVO和T-HVO電極材料的電化學(xué)性能，包括循環(huán)伏安（CV）曲線、倍率性能、充放電曲線、電壓滯后曲線、容量貢獻(xiàn)比較、循環(huán)穩(wěn)定性以及Ragone圖。要點(diǎn)三：動(dòng)力學(xué)分析與動(dòng)力學(xué)修正原理圖5. 陰極材料動(dòng)力學(xué)分析與動(dòng)力學(xué)修正對(duì)比。上圖展示了鋅離子電池中電極材料的電極反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，包括不同電位下的電流密度響應(yīng)、差分Nyquist圖（DNTD）、電位分辨原位電化學(xué)阻抗譜（PRIs EIS）以及動(dòng)力學(xué)方程校正步驟（DECS）要點(diǎn)四：原位誘導(dǎo)生長(zhǎng)策略的評(píng)估圖6. 原位誘導(dǎo)生長(zhǎng)策略進(jìn)一步拓展與應(yīng)用的初步討論。論文最后將原位誘導(dǎo)生長(zhǎng)策略并與其他缺陷工程策略進(jìn)行了比較，T-HVO|Od電極材料的展示了良好的實(shí)際應(yīng)用潛力。
研究團(tuán)隊(duì)工作受到聚合物電解質(zhì)工程的啟發(fā)，提出了一種基于MXene材料的原位誘導(dǎo)生長(zhǎng)策略，該策略通過(guò)在釩氧化物（HVO）的成核和生長(zhǎng)過(guò)程中引入少量的MXene，作為異質(zhì)成核點(diǎn)和引發(fā)劑，成功調(diào)控了HVO的形態(tài)并引入了晶體缺陷。這種策略不僅在合成階段直接引入了氧缺陷，而且避免了特定反應(yīng)環(huán)境或容器的需求，實(shí)現(xiàn)了高安全性和高產(chǎn)量的特點(diǎn)。通過(guò)這種方法得到的誘導(dǎo)釩氧化物（T-HVO）表現(xiàn)出顯著提升的電化學(xué)性能，包括增加的容量和改善的倍率性能。此外，這項(xiàng)工作還揭示了MXene在晶體生長(zhǎng)過(guò)程中的誘導(dǎo)化學(xué)機(jī)制，有助于深入理解、開(kāi)發(fā)和應(yīng)用水系鋅離子電池的正極材料。【文章鏈接】HTTP://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/anie.202408667
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