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Angew | 中南民族大學張澤會課題組在光催化選擇性合成含氮化合物方面的重要研究進展
來源：中南民族大學 2024-04-24
導讀：近日，國際頂級期刊Angewandte Chemie International Edition發(fā)表中南民族大學張澤會教授團隊在光催化選擇性合成含氮化合物方面的重要研究進展。該研究成果以“Hydrogen-Bond-Mediated Formation of C-N or C=N Bond during Photocatalytic Reductive Coupling Reaction over CdS Nanosheets”為題在Angewandte Chemie International Edition上發(fā)表（原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202404515）。
醛基化合物和硝基化合物的還原胺化通常是合成含有C=N鍵或C?N鍵化合物的直接方法。目前已有研究報道了不同催化體系合成含有C?N鍵。然而，從熱力學和動力學的角度而言，C=N鍵很容易被進一步加氫還原成C?N鍵。近年來，溶劑誘導的產(chǎn)物選擇性控制因其簡單易行而受到了廣泛關(guān)注，但溶劑誘導的光催化選擇性合成鮮有報道。基于此，賀捷博士/張澤會教授團隊報道了通過溶劑誘導的氫鍵橋促進光催化還原偶聯(lián)高選擇性形成C?N或C=N鍵的新方法?？刂茖嶒灲Y(jié)合理論計算表明，在乙腈溶劑中，以甲酸和甲酸鈉作為氫供體，CdS納米片在光照下催化硝基化合物與醛基化合物進行還原偶聯(lián)可選擇性地生成含有C=N鍵的亞胺；而在甲醇溶劑中，由于氫鍵的激活作用，C=N鍵會很容易被氫化成C?N鍵。實驗和理論研究揭示了在甲醇中，羥基與亞胺中的C=N基團的氮原子之間構(gòu)建氫鍵橋，有助于光照下氫原子從CdS表面轉(zhuǎn)移至亞胺中的N原子，導致C=N鍵的快速加氫還原，形成帶有C?N鍵的二級胺。這項研究提供了一種光催化選擇性合成C=N和C?N鍵的新穎策略，為溶劑誘導的光催化高選擇性合成高附加值產(chǎn)品提供了啟示。張澤會教授課題組聚焦于生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化制備生物基聚合材料單體及含氮精細化工產(chǎn)品、光催化有機合成等研究，近年來在Nat. Comm.、Sci. Adv.、Chem、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc. 、Adv. Mater. 、Chem. Soc. Rev.等國際知名期刊發(fā)表了系列重要成果，為相關(guān)研究領(lǐng)域的發(fā)展做出了積極貢獻。論文第一作者賀捷博士2021年入職中南民族大學以來，以第一作者（含共同）和通訊作者在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Green Chem., Appl. Catal. B等Top期刊發(fā)表了系列重要研究成果。
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