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第一作者：李佳玉（吉林大學(xué)博士生）

通訊作者：李國(guó)棟（吉林大學(xué)），高瑞芹（寧波理工學(xué)院）, 李秋菊（第三軍醫(yī)大學(xué)）

作者單位：吉林大學(xué)，清華大學(xué)，寧波理工學(xué)院，第三軍醫(yī)大學(xué)等

本研究通過(guò)原位表征技術(shù)和密度泛函理論（DFT）計(jì)算揭示了金屬氧化物半導(dǎo)體中晶格氧在氫氣傳感反應(yīng)中的關(guān)鍵作用。研究發(fā)現(xiàn)，晶格氧不僅參與了傳感過(guò)程，而且其參與程度可以通過(guò)氧p帶中心的位置進(jìn)行調(diào)節(jié)。這些發(fā)現(xiàn)對(duì)于理解氫氣傳感機(jī)制和開(kāi)發(fā)高性能氣體傳感材料具有重要意義。

此外，Ge摻雜SnO2納米纖維表現(xiàn)出極高的氫氣響應(yīng)值（S = 39.2 對(duì)于 500 ppm H2），良好的選擇性和快速的響應(yīng)（< 2 s 對(duì)于 0.1% H2），可以滿足實(shí)際應(yīng)用需求。

圖1:結(jié)構(gòu)表征。展示了SGO和SO的XRD圖譜、拉曼光譜、Sn 3d XPS能譜、TEM圖像和元素分布圖，揭示了Ge摻雜導(dǎo)致的晶格收縮、結(jié)構(gòu)畸變和氧空位濃度的增加。

圖2:氣敏性能。展示了SGO基傳感器對(duì)不同濃度H2的響應(yīng)-恢復(fù)曲線、線性相關(guān)性、對(duì)1000 ppm H2的響應(yīng)-恢復(fù)時(shí)間、對(duì)H2的選擇性以及動(dòng)態(tài)循環(huán)穩(wěn)定性和長(zhǎng)期穩(wěn)定性，證明了SGO基傳感器優(yōu)異的氫氣檢測(cè)性能。

圖3:電子結(jié)構(gòu)。通過(guò)能帶圖、O 1s XPS能譜和O₂-TPD曲線，分析了SGO和SO的電子結(jié)構(gòu)及其對(duì)吸附氧的影響，揭示了Ge摻雜如何通過(guò)調(diào)節(jié)能級(jí)結(jié)構(gòu)增加了吸附氧的數(shù)量。

圖4:動(dòng)態(tài)反應(yīng)過(guò)程。利用原位拉曼光譜和原位DRIFTS分析了SGO在不同溫度和不同氣氛下的表面狀態(tài)變化，揭示了晶格氧在氫氣傳感反應(yīng)中的動(dòng)態(tài)轉(zhuǎn)化過(guò)程。

1. 利用原位拉曼光譜和原位DRIFTS證實(shí)了晶格氧在氫氣傳感反應(yīng)中的直接參與，為氣體傳感機(jī)制的理解提供了新的視角。

2. 通過(guò)DFT計(jì)算，闡明了晶格氧參與程度的調(diào)節(jié)機(jī)制，為設(shè)計(jì)新型氣體傳感材料提供了理論指導(dǎo)。

3. Ge摻雜SnO2納米纖維展現(xiàn)出高達(dá)39.2的氫氣響應(yīng)值，良好的選擇性和快速的響應(yīng)（< 2 s 對(duì)于 0.1% H2），可以滿足實(shí)際應(yīng)用需求。

在本論文中，作者采用了密度泛函理論（DFT）計(jì)算來(lái)深入理解材料的電子結(jié)構(gòu)和氣體傳感機(jī)制。

圖 5：論文中通過(guò)DFT計(jì)算來(lái)支持實(shí)驗(yàn)觀察結(jié)果，并進(jìn)一步探索了晶格氧在氣體傳感反應(yīng)中的作用。DFT計(jì)算表明，Ge摻雜能夠引起SGO晶格的畸變，從而影響氧p帶中心的位置。這種變化有助于調(diào)節(jié)晶格氧向表面吸附氧的轉(zhuǎn)化，進(jìn)而影響氣體傳感反應(yīng)的效率。

計(jì)算結(jié)果還顯示，SGO的氧逃逸能量顯著低于SO，表明晶格氧更容易從SGO中釋放出來(lái)，形成活性的吸附氧物種，這與實(shí)驗(yàn)中觀察到的高氫氣響應(yīng)值相一致。

標(biāo)題：Essential role of lattice oxygen in hydrogen sensing reaction

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-47078-x

李國(guó)棟 教授

吉林大學(xué) 化學(xué)學(xué)院

李國(guó)棟，吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院教授，博士生導(dǎo)師。2001年于吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院取得理學(xué)博士學(xué)位。1999-2001香港科技大學(xué)訪問(wèn)學(xué)者，2001年起就職于吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院。發(fā)現(xiàn)了最細(xì)的單壁碳納米管及其超導(dǎo)性質(zhì)。在Nature、Science等雜志上發(fā)表SCI論文100余篇。相關(guān)成果曾獲教育部自然科學(xué)一等獎(jiǎng)（2012年，第二完成人）和上海市自然科學(xué)獎(jiǎng)一等獎(jiǎng)（2015年，第四完成人）。