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目前，高效率、高選擇性地光催化CO2還原是碳中和化學(xué)中的一個(gè)重要反應(yīng)，但目前仍充滿挑戰(zhàn)。反應(yīng)過程中，質(zhì)子的存在至關(guān)重要，能降低反應(yīng)難度。但由于H2生成電位較低會(huì)導(dǎo)致嚴(yán)重的析氫副反應(yīng)。H2作為副產(chǎn)物不僅降低了CO產(chǎn)量，還使得產(chǎn)物分離困難，不符合綠色化學(xué)的基本原則。

光敏型聚離子液體結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)

調(diào)節(jié)產(chǎn)物選擇性的傳統(tǒng)策略主要為催化劑和助催化劑的設(shè)計(jì)。先前的研究已經(jīng)揭示氫鍵可以協(xié)助質(zhì)子轉(zhuǎn)移并促進(jìn)H原子進(jìn)一步反應(yīng)。在溶液中的質(zhì)子傳輸遵循Grotthuss機(jī)制，其中質(zhì)子通過氫鍵網(wǎng)絡(luò)擴(kuò)散。此外，相比于溶液中的質(zhì)子傳輸外，催化劑固液界面上的質(zhì)子傳輸對(duì)催化更為關(guān)鍵。界面氫鍵網(wǎng)絡(luò)會(huì)對(duì)調(diào)控析氫產(chǎn)生更加明顯的影響。

氫鍵網(wǎng)絡(luò)調(diào)控光催化CO2還原過程選擇性示意圖

基于以上背景，本工作提出通過切斷反應(yīng)體系氫鍵網(wǎng)絡(luò)提高光催化CO2還原活性和選擇性。選取聚離子液體為光催化劑，其靜電微環(huán)境能夠增強(qiáng)氫鍵作用，在催化劑/溶劑界面處能夠形成較強(qiáng)的氫鍵作用，是研究體系氫鍵網(wǎng)絡(luò)對(duì)反應(yīng)影響的理想催化劑。首先，針對(duì)聚離子液體缺少光敏性的缺點(diǎn)，設(shè)計(jì)并合成了6種由電子給體和電子受體相結(jié)合的光敏型聚離子液體（PS-PILs）。接下來(lái)，光催化性能測(cè)試表明，相比于不在溶劑體系加入任何添加劑，當(dāng)加入CHCl3作添加劑時(shí)，CO2還原為CO的速率可以從0.6 mmol/g/h升高至35.4 mmol/g/h，CO選擇性從26.2%升高至98.9%。相反地，加入DMSO作添加劑時(shí)，提高了產(chǎn)氫速率，抑制了CO2還原。最后，密度泛函理論計(jì)算和拉曼光譜證實(shí)加入CHCl3時(shí)，氫鍵強(qiáng)度低，切斷了體系氫鍵網(wǎng)絡(luò)，抑制了產(chǎn)氫，提高了CO2還原的效率和選擇性；加入DMSO時(shí)，提升了氫鍵強(qiáng)度，加強(qiáng)了氫鍵網(wǎng)絡(luò)，促進(jìn)了質(zhì)子的傳遞，促進(jìn)了產(chǎn)氫副反應(yīng)，抑制了CO生成。本研究實(shí)現(xiàn)了高活性和高選擇性的光催化CO2還原制備CO。這種氫鍵網(wǎng)絡(luò)破壞策略可推廣到其他涉及析H2催化反應(yīng)中。

鄧偉僑教授團(tuán)隊(duì)研究方向聚焦在理論機(jī)制與材料設(shè)計(jì)，即結(jié)合理論與實(shí)驗(yàn)，以發(fā)展性能預(yù)測(cè)的理論方法為核心，用計(jì)算機(jī)模擬設(shè)計(jì)所需性能材料，并高效地合成所設(shè)計(jì)的材料。近年來(lái)，在光催化CO2方面取得系列進(jìn)展，相關(guān)成果發(fā)表在國(guó)內(nèi)外期刊Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202316991；Nat. Commun. 2023, 14, 6971；Adv. Sci. 2023, 10, 2206687；Appl. Cat. B-environ 2021, 300, 120719.

上述研究得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、山東省自然科學(xué)基金、山東省泰山學(xué)者計(jì)劃和山東大學(xué)青年學(xué)者未來(lái)計(jì)劃項(xiàng)目的資助。