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2024年2月29日，《科學(xué)》雜志以“Fast growth of single-crystal covalent organic frameworks for laboratory x-ray diffraction”為題，發(fā)表了蘭州大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院、功能有機分子化學(xué)國家重點實驗室王為教授課題組在跨尺度精準共價組裝領(lǐng)域中的最新研究成果。該項研究突破了快速生長共價有機框架單晶的瓶頸，建立了高效創(chuàng)制亞胺鍵連共價有機框架單晶的普適性方法，獲得的高質(zhì)量單晶均可通過常規(guī)單晶X-射線衍射儀進行結(jié)構(gòu)解析，單晶結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)分辨率高達0.79 ?。

共價有機框架材料（Covalent Organic Frameworks, COFs）是有機砌塊分子通過共價鍵連，在二維或三維方向上延展而成的結(jié)晶多孔聚合物。共價有機框架單晶的創(chuàng)制是理解復(fù)雜共價組裝體系中結(jié)構(gòu)演化規(guī)律和功能涌現(xiàn)機制的關(guān)鍵環(huán)節(jié)，是該領(lǐng)域的核心瓶頸之一。2018年，王為教授課題組首次實現(xiàn)大尺寸共價有機框架單晶的創(chuàng)制，并與北京大學(xué)、加州大學(xué)伯克利分校合作完成了單晶結(jié)構(gòu)的解析（Science, 2018, 361, 48）。經(jīng)過六年的接續(xù)努力，該課題組建立了快速合成大尺寸共價有機框架單晶的普適性方法，在1至2天內(nèi)成功制備出LZU-115等系列共價有機框架單晶，單晶尺寸達50至150微米。這一突破將高質(zhì)量共價有機框架單晶的生長速度提升了50倍以上，大幅度降低了共價有機框架單晶的制備門檻。

得益于高質(zhì)量單晶的高效創(chuàng)制，課題組進一步獲取了原子水平上的單晶結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)，從而為理解共價有機框架的構(gòu)效關(guān)系提供了關(guān)鍵信息。例如，X-射線衍射數(shù)據(jù)揭示了LZU-307單晶具有獨特的四重[2+2]穿插的pts拓撲結(jié)構(gòu)，證實了單晶LZU-310和COF-303體系中的構(gòu)象異構(gòu)演化過程，明晰了特定客體分子在多種單晶主體中的排布信息等。上述單晶結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)的分辨率最高達到0.79 ?，均通過實驗室X-射線單晶衍射儀器手段獲得，無需苛刻的同步輻射光源，從而有望更迭該領(lǐng)域的研究范式。

大自然造就了美妙的單晶物質(zhì)，例如雪花、鉆石、石英等。人工單晶材料的制備，如單晶硅、金剛石、蛋白質(zhì)晶體的人工合成，歷來是化學(xué)、材料、生物等領(lǐng)域的前沿科學(xué)問題?！犊茖W(xué)》雜志將“我們能推動化學(xué)自組裝走多遠?”列為 21 世紀亟待解決的 25 個重大科學(xué)問題之一；諾貝爾化學(xué)獎得主 Roald Hoffmann 教授指出，二維和三維延展結(jié)構(gòu)是有機合成的荒地。王為教授課題組長期圍繞二維和三維有機多孔晶體的精準創(chuàng)制和構(gòu)效關(guān)系開展研究，課題組的上述工作為共價組裝領(lǐng)域的發(fā)展提供了新路徑，豐富了人工單晶材料的類別，作為Research Article發(fā)表于Science, 2024, 383, 1014-1019。蘭州大學(xué)為通訊單位，博士生韓靜為第一作者，王為教授、梁琳博士為共同通訊作者。原文參見：https://www.science.org/doi/10.1126/science.adk8680

圖1. 大尺寸共價有機框架單晶的快速合成