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Pt基催化劑被認(rèn)為是光、熱、電催化等多類(lèi)關(guān)鍵反應(yīng)的核心催化劑。廣泛應(yīng)用的Pt/TiO₂催化劑的性能優(yōu)化依賴(lài)于對(duì)負(fù)載Pt金屬物種結(jié)構(gòu)與化學(xué)狀態(tài)的精準(zhǔn)控制。金屬物種在氧化物載體表面的外延生長(zhǎng)被認(rèn)為是控制界面結(jié)構(gòu)的有效策略，可促進(jìn)界面電子轉(zhuǎn)移、金屬-載體相互作用及金屬物種的化學(xué)狀態(tài)，從而優(yōu)化催化活性和穩(wěn)定性。從理論角度分析，β-PtO₂具有金紅石結(jié)構(gòu)，其晶格參數(shù)與金紅石型TiO₂非常接近，這為PtO₂在金紅石型TiO2上的外延生長(zhǎng)提供了可能性。然而，PtO₂物種在金紅石型TiO₂表面外延生長(zhǎng)的現(xiàn)象卻從未有報(bào)道。

該團(tuán)隊(duì)在先前研究中發(fā)展了低損傷掃描透射電子顯微成像法（low-damageHAADF-STEM imaging approach），實(shí)現(xiàn)了對(duì)電子束敏感材料低損傷高信噪比的成像與定量分析（Adv.Mater.2023,35,2208504），并利用該成像方法解析了TiO₂負(fù)載的金屬氧化物的電子束敏感特性與本征界面構(gòu)型（Nat. Commun.2022,13,4404）。在此基礎(chǔ)上，研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)可通過(guò)浸漬-煅燒的方法在金紅石型TiO₂上外延生長(zhǎng)出PtO₂原子層，利用低損傷成像方法在原子尺度揭示了外延PtO₂物種的本征結(jié)構(gòu)，并證明PtO₂/TiO₂外延結(jié)構(gòu)的電子束敏感特性導(dǎo)致了其“廬山真面目”一直未被發(fā)現(xiàn)。PtO₂/TiO₂外延結(jié)構(gòu)可在催化劑制備過(guò)程中調(diào)節(jié)Pt/TiO₂催化劑中Pt物種狀態(tài)，產(chǎn)生獨(dú)特的幾何結(jié)構(gòu)和電子狀態(tài)，從而促進(jìn)電催化析氫反應(yīng)和熱催化一氧化碳氧化反應(yīng)。此外，這種合成和表征策略可以普適地應(yīng)用到多種金紅石外延貴金屬氧化物的材料（RuO₂/TiO₂，IrO₂/TiO₂，PtO₂/RuO₂，IrO₂/RuO₂等）。該工作為多種先進(jìn)多相催化劑的精準(zhǔn)設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)提供了基礎(chǔ)。

該論文以華東理工大學(xué)為第一通訊單位。華東理工大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院博士后唐璇、博士研究生余安雯和材料科學(xué)與工程學(xué)院碩士研究生楊茜茜為該論文的共同第一作者。華東理工大學(xué)郭耘教授、戴升教授和北京大學(xué)馬丁教授為共同通訊作者。理論計(jì)算部分得到了我校材料科學(xué)與工程學(xué)院袁海洋副研究員的支持。該工作還得到了綠色化工與工業(yè)催化全國(guó)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、費(fèi)林加諾貝爾獎(jiǎng)科學(xué)家聯(lián)合研究中心、教育部材料生物學(xué)與動(dòng)態(tài)化學(xué)前沿科學(xué)中心、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、新基石科學(xué)基金、中國(guó)博士后科學(xué)基金等項(xiàng)目的支持。

原文鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.3c10659