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無機(jī)鹽與水溶液的作用結(jié)果通常表現(xiàn)出簡(jiǎn)單的相行為，主要包括可溶性（均相）和不可溶性（宏觀相分離）的情況。在納米尺度上，具有大尺寸和多電荷的宏離子可以在一定程度上吸引其周圍的反離子，引發(fā)更迷人的相行為，如膠體懸浮液、半固態(tài)等。通過分子動(dòng)力學(xué)理論分析，確定多價(jià)陽(yáng)離子三價(jià)鐵離子、七鉬酸根陰離子簇及硝酸根陰離子三者在高介電常數(shù)溶劑中直接決定上述復(fù)雜相變。

圖1   {Mo7}與Fe3+體系的相變圖

結(jié)合實(shí)驗(yàn)探究和分子動(dòng)力學(xué)模擬，由于同多酸簇與三價(jià)鐵陽(yáng)離子的適中靜電相互作用、反離子介導(dǎo)的吸引力以及繼發(fā)的同多酸簇的電荷反轉(zhuǎn)，證實(shí)枝杈狀超分子結(jié)構(gòu)的存在是形成上述凝膠相的根本原因。

圖2  分子動(dòng)力學(xué)模擬相變過程

該研究成果以“Complex phase transitions and phase engineering in the aqueous solution of an isopolyoxometalate cluster” 為題在《Nature Communications》上發(fā)表，東北師范大學(xué)多酸與網(wǎng)格材料化學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室臧宏瑛、中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所段曉征、阿克倫大學(xué)劉天波為共同通訊作者。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金的支持（21871042）。

臧宏瑛團(tuán)隊(duì)依托多酸與網(wǎng)格材料化學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，長(zhǎng)期從事多酸簇合物的合成及離子傳導(dǎo)性能研究。前期工作合成了系列具有質(zhì)子傳導(dǎo)功能的簇合物并揭示結(jié)構(gòu)及功能之間的構(gòu)效關(guān)系，相關(guān)標(biāo)志性成果分別發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed., J. Am. Chem. Soc.等雜志上，受到多酸領(lǐng)域化學(xué)工作者的廣泛關(guān)注認(rèn)可，并于2023年獲得國(guó)家自然基金委優(yōu)青項(xiàng)目資助。

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-38455-z