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安徽大學(xué)吳明在教授課題組在硝酸根還原研究方向取得新進(jìn)展
來源：安徽大學(xué) 2024-02-01
導(dǎo)讀：安徽大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院吳明在教授課題組在硝酸根還原研究方向取得新進(jìn)展，相關(guān)研究成果以“Boosting Nitrate to Ammonia via the Optimization of Key Intermediate Processes by Low-Coordinated Cu–Cu Sites”為題發(fā)表在材料學(xué)科頂級(jí)期刊《Advanced Functional Materials》上。安徽大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院博士生黃錕為第一作者，吳明在教授、蔣童童副教授為通訊作者，安徽大學(xué)為唯一通訊單位。
Cu-LC的制備以及*NO2關(guān)鍵步驟的優(yōu)化示意圖硝酸鹽電化學(xué)還原（NO3RR）因其可以同時(shí)去除水中污染物（NO3?）以及產(chǎn)生高附加值的氨（NH3），已成為可持續(xù)發(fā)展中一個(gè)極具前景的領(lǐng)域。然而，由于*NO2生成過多且加氫過程緩慢，反應(yīng)過程中的副產(chǎn)物（亞硝酸鹽）易解吸并積聚在催化劑表面，導(dǎo)致最終的NH3選擇性和法拉第效率（FE）不理想。在此，吳明在教授團(tuán)隊(duì)結(jié)合脈沖激光瞬時(shí)燒蝕和快速冷卻工藝，合成了具有低配位銅原子的電催化劑（Cu-LC），并提出作為一種新型NO3RR電催化劑和鋅-硝酸鹽電池正極（圖）。原位拉曼測試結(jié)果顯示，較于傳統(tǒng)泡沫銅，低配位Cu–Cu活性中心的引入使得催化劑表面*NO2基團(tuán)的積累效應(yīng)明顯降低。理論計(jì)算結(jié)果表明，在銅基電催化劑中引入合理的低配位Cu位點(diǎn)，可以調(diào)整電子密度以提高金屬d-band中心，從而增強(qiáng)對(duì)反應(yīng)過程中關(guān)鍵中間產(chǎn)物（*NO2、*NO）的吸附，并降低*NO2步驟（*NO3H→*NO2→*NO2H）的活化能以抑制NO2?的積聚，還能同時(shí)增強(qiáng)生成和儲(chǔ)存*H的能力，從而協(xié)同改善NO3RR的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。得益于優(yōu)化的電子態(tài)，脈沖激光制備的 Cu-LC 表現(xiàn)出優(yōu)于傳統(tǒng)Cu的NH3產(chǎn)率、選擇性和法拉第效率，為低配位金屬活性位點(diǎn)的制備提供了一種前景廣闊的策略。
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