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安徽大學(xué)吳明在教授課題組在硝酸根還原研究方向取得新進(jìn)展

來源:安徽大學(xué)      2024-02-01
導(dǎo)讀:安徽大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院吳明在教授課題組在硝酸根還原研究方向取得新進(jìn)展,相關(guān)研究成果以“Boosting Nitrate to Ammonia via the Optimization of Key Intermediate Processes by Low-Coordinated Cu–Cu Sites”為題發(fā)表在材料學(xué)科頂級期刊《Advanced Functional Materials》上。安徽大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院博士生黃錕為第一作者,吳明在教授、蔣童童副教授為通訊作者,安徽大學(xué)為唯一通訊單位。

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 Cu-LC的制備以及*NO2關(guān)鍵步驟的優(yōu)化示意圖

硝酸鹽電化學(xué)還原(NO3RR)因其可以同時去除水中污染物(NO3?)以及產(chǎn)生高附加值的氨(NH3),已成為可持續(xù)發(fā)展中一個極具前景的領(lǐng)域。然而,由于*NO2生成過多且加氫過程緩慢,反應(yīng)過程中的副產(chǎn)物(亞硝酸鹽)易解吸并積聚在催化劑表面,導(dǎo)致最終的NH3選擇性和法拉第效率(FE)不理想。在此,吳明在教授團(tuán)隊結(jié)合脈沖激光瞬時燒蝕和快速冷卻工藝,合成了具有低配位銅原子的電催化劑(Cu-LC),并提出作為一種新型NO3RR電催化劑和鋅-硝酸鹽電池正極(圖)。原位拉曼測試結(jié)果顯示,較于傳統(tǒng)泡沫銅,低配位Cu–Cu活性中心的引入使得催化劑表面*NO2基團(tuán)的積累效應(yīng)明顯降低。理論計算結(jié)果表明,在銅基電催化劑中引入合理的低配位Cu位點(diǎn),可以調(diào)整電子密度以提高金屬d-band中心,從而增強(qiáng)對反應(yīng)過程中關(guān)鍵中間產(chǎn)物(*NO2、*NO)的吸附,并降低*NO2步驟(*NO3H→*NO2*NO2H)的活化能以抑制NO2?的積聚,還能同時增強(qiáng)生成和儲存*H的能力,從而協(xié)同改善NO3RR的反應(yīng)動力學(xué)。得益于優(yōu)化的電子態(tài),脈沖激光制備的 Cu-LC 表現(xiàn)出優(yōu)于傳統(tǒng)Cu的NH3產(chǎn)率、選擇性和法拉第效率,為低配位金屬活性位點(diǎn)的制備提供了一種前景廣闊的策略。


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