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安徽大學吳明在教授課題組在硝酸根還原研究方向取得新進展

來源：安徽大學 2024-02-01

導讀：安徽大學材料科學與工程學院吳明在教授課題組在硝酸根還原研究方向取得新進展，相關研究成果以“Boosting Nitrate to Ammonia via the Optimization of Key Intermediate Processes by Low-Coordinated Cu–Cu Sites”為題發(fā)表在材料學科頂級期刊《Advanced Functional Materials》上。安徽大學材料科學與工程學院博士生黃錕為第一作者，吳明在教授、蔣童童副教授為通訊作者，安徽大學為唯一通訊單位。

Cu-LC的制備以及^*NO₂關鍵步驟的優(yōu)化示意圖

硝酸鹽電化學還原（NO₃RR）因其可以同時去除水中污染物（NO₃^?）以及產生高附加值的氨（NH₃），已成為可持續(xù)發(fā)展中一個極具前景的領域。然而，由于^*NO₂生成過多且加氫過程緩慢，反應過程中的副產物（亞硝酸鹽）易解吸并積聚在催化劑表面，導致最終的NH₃選擇性和法拉第效率（FE）不理想。在此，吳明在教授團隊結合脈沖激光瞬時燒蝕和快速冷卻工藝，合成了具有低配位銅原子的電催化劑（Cu-LC），并提出作為一種新型NO₃RR電催化劑和鋅-硝酸鹽電池正極（圖）。原位拉曼測試結果顯示，較于傳統(tǒng)泡沫銅，低配位Cu–Cu活性中心的引入使得催化劑表面^*NO₂基團的積累效應明顯降低。理論計算結果表明，在銅基電催化劑中引入合理的低配位Cu位點，可以調整電子密度以提高金屬d-band中心，從而增強對反應過程中關鍵中間產物（^*NO₂、^*NO）的吸附，并降低^*NO₂步驟（^*NO₃H→^*NO₂→^*NO₂H）的活化能以抑制NO₂^?的積聚，還能同時增強生成和儲存*H的能力，從而協(xié)同改善NO₃RR的反應動力學。得益于優(yōu)化的電子態(tài)，脈沖激光制備的 Cu-LC 表現(xiàn)出優(yōu)于傳統(tǒng)Cu的NH₃產率、選擇性和法拉第效率，為低配位金屬活性位點的制備提供了一種前景廣闊的策略。

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