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1月24日，《自然通訊》（Nature Communications）雜志在線刊發(fā)了華中科技大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院楊旋教授團隊與華東理工大學(xué)張博威教授、北京大學(xué)徐冰君教授的最新合作研究成果“基于金超晶格闡明電化學(xué)CO還原反應(yīng)中C-C偶聯(lián)機制”（Mechanistic insights into C-C coupling in electrochemical CO reduction using gold superlattices, Nature Communications 2024, 15, 720）
發(fā)展高靈敏、高重現(xiàn)性原位光譜電化學(xué)技術(shù)對于深入理解電化學(xué)界面的構(gòu)效關(guān)系至關(guān)重要。衰減全反射表面增強紅外吸收光譜（ATR-SEIRAS）被廣泛用于研究甲烷氧化、氫氣氧化/析氫和CO2/CO還原等電化學(xué)反應(yīng)過程。目前，ATR-SEIRAS技術(shù)中所使用的金屬薄膜大多是通過化學(xué)沉積法制備的，金屬薄膜以及單個金屬納米粒子的形貌不可控，進而導(dǎo)致SEIRAS技術(shù)的靈敏度和重現(xiàn)性較差，難以獲得電化學(xué)反應(yīng)的完整信息。
圖1. 基于自組裝技術(shù)制備金超晶格薄膜的示意圖
基于此，楊旋教授團隊創(chuàng)新性地利用自組裝技術(shù)制備了高度有序的菱形金納米立方體超晶格薄膜（GNSs），并應(yīng)用于SEIRAS技術(shù)。通過控制自組裝過程中氯化十六烷基吡啶（CPC）的濃度，金超晶格薄膜的混亂度和納米立方體之間的間距得到了精準調(diào)控。當CPC濃度為5 mM時，金納米立方體之間的間距為5-8 nm，此時金超晶格薄膜界面的電磁場強度最強，其SEIRA效應(yīng)相比于傳統(tǒng)化學(xué)沉積法制備的金膜（CDFs）提高了約1個數(shù)量級，并且原位測量的重現(xiàn)性得到了大幅提升。利用GNSs作為SEIRAS技術(shù)的增強基底，研究了Cu基催化劑表面的CO電化學(xué)還原反應(yīng)（CORR），精準捕獲到CO電化學(xué)還原反應(yīng)中C-C偶聯(lián)的關(guān)鍵反應(yīng)中間物種*OCCOH，結(jié)合同位素失蹤技術(shù)和NMR技術(shù)，揭示了Cu基催化劑表面CORR的反應(yīng)路徑和反應(yīng)機理。
圖2. 金超晶格薄膜和傳統(tǒng)化學(xué)沉積法制備的金膜表面的SEIRA光譜數(shù)據(jù)和NMR數(shù)據(jù)
華中科技大學(xué)為該項工作的第一完成單位及通訊單位，華中科技大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院博士生楊小菊和華東理工大學(xué)的碩士生榮超為該論文的共同第一作者，楊旋教授、張博威教授和徐冰君教授為論文通訊作者。該研究得到了國家自然科學(xué)基金（22204054, 52105145, 12274124）、華中科技大學(xué)學(xué)術(shù)前沿青年團隊（2019QYTD11）、武漢市曙光計劃以及武漢英才計劃的資助。
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