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近日，太原理工大學(xué)化學(xué)學(xué)院張獻(xiàn)明教授團(tuán)隊(duì)在金屬團(tuán)簇氧電催化（OER/ORR）領(lǐng)域取得重要研究進(jìn)展，研究以“Optimizing Electronic Synergy of Atomically Dispersed Dual-Metal Ni-N4and Fe-N4Sites with Adjacent Fe Nanoclusters for High-efficiency Oxygen Electrocatalysis”為題發(fā)表在國際頂級(jí)學(xué)術(shù)期刊《Energy & Environmental Science》（影響因子32.5）上。該論文的第一署名單位為太原理工大學(xué)，第一作者是化學(xué)學(xué)院蒙海兵副教授，通訊作者為化學(xué)學(xué)院蒙海兵副教授、德國柏林亥姆霍茲材料與能源中心武斌博士、太原理工大學(xué)化學(xué)學(xué)院張獻(xiàn)明教授和武漢理工大學(xué)麥立強(qiáng)教授。

金屬團(tuán)簇具有充分暴露的表面活性位點(diǎn)和高的原子利用率，可有效促進(jìn)物質(zhì)的吸附和轉(zhuǎn)化，近年來在電催化領(lǐng)域受到大家的廣泛關(guān)注。通常，金屬團(tuán)簇需要負(fù)載到特定載體上以賦予其高活性和穩(wěn)定性，減小團(tuán)聚效應(yīng)。然而，關(guān)于如何高效地負(fù)載金屬團(tuán)簇以提升其催化性能和闡明團(tuán)簇與載體間的協(xié)同作用仍然具有巨大挑戰(zhàn)。

圖1.氮摻雜石墨烯支撐的Mo8O26-NbNxO共價(jià)異質(zhì)團(tuán)簇催化劑

針對(duì)這一難題，張獻(xiàn)明教授團(tuán)隊(duì)前期通過水熱法和氮化工藝在氮摻雜石墨烯上高效負(fù)載了Mo8O26和NbNxOy團(tuán)簇共價(jià)異質(zhì)結(jié)構(gòu)，提供了完全暴露的活性位點(diǎn)和適當(dāng)?shù)碾娮咏Y(jié)構(gòu)，優(yōu)化了中間體的吸附，使得催化劑在pH通用電解質(zhì)中表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化析氫活性和穩(wěn)定性，相關(guān)工作發(fā)表在化學(xué)頂級(jí)期刊Angew. Chem. Int. Ed.2023, 62, e202306896。在此基礎(chǔ)上，近日?qǐng)F(tuán)隊(duì)進(jìn)一步通過簡(jiǎn)單熱解金屬酞菁和氮摻雜碳前驅(qū)體，開發(fā)了一種Fe納米團(tuán)簇修飾的雙金屬單原子NiFe-N-C催化劑，進(jìn)一步揭示了金屬團(tuán)簇與單原子氮摻雜碳載體之間的電子協(xié)同及其對(duì)催化活性和穩(wěn)定性的提升作用，闡明了相關(guān)構(gòu)效關(guān)系。實(shí)驗(yàn)及理論計(jì)算結(jié)果表明，F(xiàn)e納米團(tuán)簇與Ni/Fe-N4之間電子協(xié)同作用優(yōu)化了含氧中間體的吸附/解吸，賦予催化劑出色的氧電催化活性和耐久性。

圖2. NiFe-N-C催化劑的合成和結(jié)構(gòu)表征分析

圖3. NiFe-N-C催化劑的電化學(xué)表征

電化學(xué)測(cè)試結(jié)果表明，NiFe-N-C的ORR半波電位僅為0.87 V并具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，性能優(yōu)于商業(yè)Pt/C。同時(shí)，NiFe-N-C在10 mA cm-2下的OER過電位僅為323 mV，表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。作為雙功能氧電催化劑，其OER和ORR之間的電勢(shì)差僅為0.68 V，性能超過商業(yè)的貴金屬催化劑和其它催化劑。

圖4.基于NiFe-N-C催化劑的鋅空氣電池性能

以NiFe-N-C電催化劑為空氣電極的可充電鋅-空氣電池在251 mA cm-2電流密度下具有153 mW cm-2的高功率密度，在10 mA cm-2電流密度下具有818 mAh g-1的高放電容量以及超長(zhǎng)的循環(huán)穩(wěn)定性（750 h），大大優(yōu)于貴金屬Pt/C+IrO2基鋅空氣電池性能，展現(xiàn)出優(yōu)異的鋅空氣電池應(yīng)用潛力。

該工作為金屬團(tuán)簇和原子級(jí)分散金屬位點(diǎn)的協(xié)同電子調(diào)制提供了有效的策略，解決了金屬團(tuán)簇催化劑在氧電催化方面活性和穩(wěn)定性不足的難題，為設(shè)計(jì)先進(jìn)的雙功能氧電催化劑及其它催化劑開辟了新的途徑。

論文連接：https://doi.org/10.1039/D3EE03383J