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中南大學(xué)劉又年、黃健涵、李嘉偉團(tuán)隊(duì)在制備惡唑烷酮研究領(lǐng)域取得新進(jìn)展

來源:中南大學(xué)      2024-01-10
導(dǎo)讀:近日,中南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院劉又年、黃健涵、李嘉偉團(tuán)隊(duì)在化學(xué)類國際頂級期刊《德國應(yīng)用化學(xué)》(Angew. Chem., Int. Ed.)發(fā)表題為“全氟烷基修飾的非貴金屬M(fèi)OFs高效催化炔、醛、胺和爐煙二氧化碳四組分反應(yīng)(Perfluoroalkyl-Decorated Noble-Metal-Free MOFs for the Highly Efficient One-Pot Four-Component Coupling between Aldehydes, Amines, Alkynes, and Flue Gas CO2)”的研究論文,在多組分串聯(lián)反應(yīng)制備惡唑烷酮領(lǐng)域取得重要進(jìn)展,論文被選為期刊熱點(diǎn)文章。中南大學(xué)為唯一通訊單位,李嘉偉、吳琳淋和黃健涵為共同通訊作者,2021級碩士生楊帆為第一作者。

近日,中南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院劉又年、黃健涵、李嘉偉團(tuán)隊(duì)在化學(xué)類國際頂級期刊《德國應(yīng)用化學(xué)》(Angew. Chem., Int. Ed.)發(fā)表題為“全氟烷基修飾的非貴金屬M(fèi)OFs高效催化炔、醛、胺和爐煙二氧化碳四組分反應(yīng)(Perfluoroalkyl-Decorated Noble-Metal-Free MOFs for the Highly Efficient One-Pot Four-Component Coupling between Aldehydes, Amines, Alkynes, and Flue Gas CO2)”的研究論文,在多組分串聯(lián)反應(yīng)制備惡唑烷酮領(lǐng)域取得重要進(jìn)展,論文被選為期刊熱點(diǎn)文章。中南大學(xué)為唯一通訊單位,李嘉偉、吳琳淋和黃健涵為共同通訊作者,2021級碩士生楊帆為第一作者。

惡唑烷酮及其衍生物在不對稱合成、手性助劑和抗菌藥物中的廣泛應(yīng)用,受到了極大關(guān)注。以二氧化碳為原料構(gòu)建C?N鍵合成惡唑烷酮具有重要的經(jīng)濟(jì)價(jià)值,目前也已開發(fā)了多種均相或多相催化體系,但大多數(shù)催化體系通常需要貴金屬催化劑、苛刻的反應(yīng)條件或高濃度的二氧化碳?xì)夥?。以爐煙二氧化碳和多種廉價(jià)工業(yè)原料作為反應(yīng)底物,通過一鍋多組分串聯(lián)反應(yīng)制備惡唑烷酮,可最大限度地減少合成操作,增加產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)和功能多樣性,這其中高效、綠色的催化體系的構(gòu)建是關(guān)鍵。

鑒于此,該研究團(tuán)隊(duì)構(gòu)筑了系列全氟烷基修飾的非貴金屬M(fèi)OFs催化劑,發(fā)展了炔烴、醛、胺等工業(yè)大宗原料和爐煙二氧化碳的四組分串聯(lián)反應(yīng),實(shí)現(xiàn)了惡唑烷酮及其衍生物的高效合成。結(jié)果發(fā)現(xiàn),該類催化劑不僅能有效富集有機(jī)底物,還具備優(yōu)異的水熱穩(wěn)定性。特別是,被催化劑富集的胺可進(jìn)一步作為外源性二氧化碳的結(jié)合位點(diǎn),大大提升了孔道中二氧化碳的濃度,促進(jìn)惡唑烷酮的環(huán)化。這項(xiàng)研究為發(fā)展高效、綠色的惡唑烷酮合成策略提供了新思路,也為二氧化碳的資源化利用提供了可行路徑。

全氟烷基修飾的非貴金屬M(fèi)OFs催化四組分反應(yīng)示意圖

該項(xiàng)研究獲得了國家自然科學(xué)基金、湖南省自然科學(xué)基金及中南大學(xué)中央高?;究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金等支持。


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