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清華大學(xué)深圳國際研究生院張正華團(tuán)隊在過氧化氫分布式電合成方向取得新進(jìn)展

來源：清華大學(xué)深圳國際研究生院 2023-12-07

導(dǎo)讀：過氧化氫（H2O2）是現(xiàn)代化學(xué)工業(yè)的基石之一，同時也是潛在的能源載體，其具有廣泛的應(yīng)用范圍，例如增值化工產(chǎn)品合成以及清潔水生產(chǎn)等。電化學(xué)雙電子氧還原反應(yīng)（2e? ORR）代表了一種經(jīng)濟(jì)且可持續(xù)的分布式按需生產(chǎn)H2O2的未來戰(zhàn)略，適用于從大規(guī)?；瘜W(xué)品生產(chǎn)到小型便攜式衛(wèi)生設(shè)施的潛在應(yīng)用。氣體擴(kuò)散電極（GDE）被公認(rèn)為是目前最有前途的2e? ORR電極架構(gòu)平臺，其允許氣態(tài)反應(yīng)物直接從供給端輸送至反應(yīng)性氣-液-固三相界面（TPI）而無需預(yù)先溶解到電解質(zhì)中。然而，由于高電流密度操作條件下的快速電潤濕對氣體擴(kuò)散電極反應(yīng)性三相界面造成的破壞性淹沒，使得H2O2電合成工藝的工業(yè)轉(zhuǎn)化面臨選擇性低和耐久性差的重大挑戰(zhàn)。

近日，清華大學(xué)深圳國際研究生院張正華團(tuán)隊通過對商業(yè)碳顆粒組裝的傳統(tǒng)平面電催化劑薄膜進(jìn)行結(jié)構(gòu)上的非連續(xù)化斷裂處理，展示了具有自曝氣功能的抗電潤濕碳膜電極的創(chuàng)新概念。在涂覆制造的炭黑-聚四氟乙烯活性層中形成的致密貫穿型微裂紋呈現(xiàn)出反直覺的強大水下疏水性。這種疏水性通過操縱微環(huán)境處的氧氣濃度梯度允許氧氣自驅(qū)動從開放空氣持續(xù)擴(kuò)散到活性界面，同時使電極能夠以前所未有的選擇性（>97%）和耐用性（>200小時）在工業(yè)相關(guān)電流密度（100–300 mA/cm²）下穩(wěn)定運行而不會出現(xiàn)故障。COMSOL仿真、水淹驅(qū)動力計算和表面微結(jié)構(gòu)分析表明，裂紋介導(dǎo)的抗電潤濕效應(yīng)的根本機(jī)制源于局部電場減小、毛細(xì)管壓力不足和內(nèi)表面粗糙度增加。團(tuán)隊基于該研究成果成功組裝了基于雙氧水原位電合成的水處理裝備，在高鹽抗生素廢水和河道修復(fù)方面展現(xiàn)出一定的應(yīng)用前景。所展示的具有自曝氣功能的抗電潤濕碳膜對于開發(fā)用于工業(yè)規(guī)模H₂O₂電合成的下一代廉價且可擴(kuò)展的無金屬電極非常有潛力，并有望加強對廣譜電化學(xué)耗氣反應(yīng)中電極界面結(jié)構(gòu)與潤濕性、產(chǎn)物選擇性及運行耐久性之間規(guī)律的掌握和科學(xué)認(rèn)識，為促進(jìn)化學(xué)合成工業(yè)綠色低碳轉(zhuǎn)型、助力“雙碳”戰(zhàn)略目標(biāo)實現(xiàn)提供技術(shù)和理論儲備。

圖1. 傳統(tǒng)浸沒式、結(jié)構(gòu)連續(xù)（CCP）和結(jié)構(gòu)非連續(xù)（DCP）碳膜電極及其在高電流密度下的水下工作機(jī)制示意圖

圖2. 裂縫介導(dǎo)的抗電潤濕效應(yīng)和強化的雙電子ORR性能

圖3. 裂縫參數(shù)的優(yōu)化以及疏水性和自曝氣驅(qū)動力之間關(guān)系的闡明

圖4. 結(jié)構(gòu)非連續(xù)介導(dǎo)的抗電潤濕機(jī)制解析

圖5. 結(jié)構(gòu)非連續(xù)式抗電潤濕碳膜電極概念的通用性和實用性

該研究工作以“用于工業(yè)H₂O₂電合成的自曝氣抗電潤濕碳膜電極”（Anti-electrowetting carbon film electrode with self-sustained aeration for industrial H2O2 electrosynthesis）為題，發(fā)表在期刊《能源與環(huán)境科學(xué)》（Energy & Environmental Science）上。

清華大學(xué)深圳國際研究生院張正華副教授為論文通訊作者，南京工業(yè)大學(xué)化工學(xué)院景文珩教授為論文共同通訊作者，清華大學(xué)深圳國際研究生院為第一單位。清華大學(xué)深圳國際研究生院博士后崔樂樂、江蘇雙良環(huán)境陳斌博士、南京工業(yè)大學(xué)張龍順碩士為論文共同第一作者。本工作得到國家重點研發(fā)計劃項目、國家自然科學(xué)基金項目、深圳市基礎(chǔ)研究計劃項目等項目的資助。

論文鏈接: https://doi.org/10.1039/D3EE03223J

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