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為了應(yīng)對日益嚴(yán)峻的環(huán)境問題和難以為繼的能源問題，改善經(jīng)濟(jì)發(fā)展方式，提升經(jīng)濟(jì)發(fā)展質(zhì)量，2021年國家提出了“碳達(dá)峰”“碳中和”的宏偉目標(biāo)。源于其優(yōu)異的原子經(jīng)濟(jì)性和步驟經(jīng)濟(jì)性，碳?xì)滏I直接官能團(tuán)轉(zhuǎn)化可有效提高資源利用率，降低廢物排放，無疑是化學(xué)領(lǐng)域?qū)崿F(xiàn)“雙碳”目標(biāo)的一條可行路徑。與此同時，C(sp³)-H直接官能團(tuán)化也是有機(jī)化學(xué)領(lǐng)域最具有挑戰(zhàn)性的課題之一，在醫(yī)藥、材料、精細(xì)化工及農(nóng)業(yè)等領(lǐng)域具備極高的應(yīng)用前景。

雖然已有多種碳?xì)滏I官能團(tuán)化策略被報道，但基于電子給體-受體（EDA）復(fù)合物的無光催化劑、無金屬的綠色合成策略還未被有效探索。為了填補該不足，我們利用HCl和S^IV=O基團(tuán)組成的EDA復(fù)合物實現(xiàn)了脂肪烴碳?xì)滏I多樣性轉(zhuǎn)化。其中作為有效氫原子轉(zhuǎn)移試劑的氯自由基可經(jīng)由質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移途徑生成，并以此發(fā)展了C(sp³)-H硫代、芳基化、烯丙基化、炔基化等多種反應(yīng)，且無需光催化劑和金屬催化劑的參與。同時，對該新穎轉(zhuǎn)化機(jī)制進(jìn)行了深入探索，包括各種對照試驗、中間體捕獲、光譜檢測、DFT計算等。該轉(zhuǎn)化具備多種優(yōu)良特性，包括簡單溫和的反應(yīng)條件、較好的官能團(tuán)兼容性與底物普適性，特別是為大宗氣態(tài)烷烴的高附加值綠色轉(zhuǎn)化提供了一種可選擇的解決方案。

該研究工作得到了國家重點研發(fā)計劃、國家博士后基金、山東省聯(lián)合基金、山東省青年基金、山東省博士后創(chuàng)新項目、青島市基金等資助。山東大學(xué)生命環(huán)境研究公共技術(shù)平臺核磁共振波譜儀為本工作提供了重要支持。

文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.scib.2023.11.048