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硝酸鹽作為一種重要的化工原料，被廣泛應(yīng)用于醫(yī)藥、化學(xué)合成等重要工業(yè)領(lǐng)域。目前硝酸鹽的工業(yè)生產(chǎn)工藝仍存在高能耗和高碳排放的問題，與可持續(xù)發(fā)展戰(zhàn)略目標相悖。電催化氮氣氧化合成硝酸鹽作為一種綠色合成技術(shù)，利用可再生電能將氮氣直接轉(zhuǎn)化為具有高附加值的硝酸鹽。然而，由于氮氣中N≡N的解離能較高，目前報道氮氣氧化電催化劑仍存在法拉第效率低、硝酸鹽合成產(chǎn)率低等問題。鈣鈦礦氧化物，因其具有組成可調(diào)、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、活性位點豐富等優(yōu)點，在很多電化學(xué)反應(yīng)中展現(xiàn)出優(yōu)異的性能。在鈣鈦礦氧化物的晶體結(jié)構(gòu)中，可允許某些金屬陽離子以異?；蚧旌蟽r態(tài)的形式存在，從而形成了豐富的氧空位。有研究表明，這些氧空位作為不飽和活性中心，可有效增強對電化學(xué)反應(yīng)中間體的吸附，并對鈣鈦礦氧化物的電化學(xué)性能產(chǎn)生重要影響。

該工作以SrRuO₃鈣鈦礦氧化物為例，通過Sr位缺陷調(diào)控策略合成了具有不同氧空位含量的SrRuO₃和Sr_0.9RuO₃，并系統(tǒng)研究了氧空位含量對電催化氮氣氧化合成硝酸鹽性能的影響規(guī)律。電化學(xué)測試結(jié)果顯示：它們的電催化氮氣氧化合成硝酸鹽性能趨勢與其氧空位含量趨勢保持一致。與SrRuO₃相比，Sr_0.9RuO₃展現(xiàn)出更優(yōu)的反應(yīng)活性和選擇性，其法拉第效率高達38.6%，硝酸鹽產(chǎn)率為17.9 μmol h^–1mg^–1。理論計算結(jié)果表明，Sr_0.9RuO₃中的氧空位可有效增強氮氣的吸附并調(diào)節(jié)反應(yīng)中間體的吸附/脫附行為，可降低電催化氮氣氧化合成硝酸鹽反應(yīng)路徑的能量勢壘。上述研究結(jié)果表明了鈣鈦礦氧化物作為一類催化劑在電催化氮氣氧化合成硝酸鹽領(lǐng)域具有較大的潛力，也深化了對電催化氮氣氧化反應(yīng)過程的理解，為高性能氮氣氧化電催化劑的設(shè)計開發(fā)提供了新思路。

論文連接：https://doi.org/10.1002/anie.202316097

Sr_0.9RuO₃的結(jié)構(gòu)示意圖及其電催化氮氣氧化合成硝酸鹽性能