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對于給定化學(xué)反應(yīng)，識別并預(yù)測具有高活性（低能壘）的優(yōu)質(zhì)催化材料拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)是催化劑理性設(shè)計(jì)領(lǐng)域的關(guān)鍵科學(xué)問題之一。由于多相催化材料的結(jié)構(gòu)復(fù)雜性和成分的多樣性，傳統(tǒng)的Br?nsted-Evans-Polanyi（BEP）線性標(biāo)度關(guān)系在預(yù)測反應(yīng)能壘的有效性方面存在顯著缺陷。因此，對催化劑活性位點(diǎn)的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)進(jìn)行定量描述并開發(fā)一種迅速而準(zhǔn)確的方法預(yù)測反應(yīng)能壘具有顯著意義。

為了解決這一問題，團(tuán)隊(duì)以甲烷惰性C-H鍵的低溫催化活化為應(yīng)用示例，系統(tǒng)研究了不同類型金屬氧化物上的甲烷活化過程；創(chuàng)新提出了一種四維度結(jié)構(gòu)描述符，并建立了基于梯度提升決策樹框架的機(jī)器學(xué)習(xí)模型，實(shí)現(xiàn)了催化活性中心結(jié)構(gòu)特征的定量表達(dá)和C-H鍵活化能壘的預(yù)測。與傳統(tǒng)的BEP標(biāo)度關(guān)系相比，該模型的預(yù)測準(zhǔn)確性顯著提高，可以明確闡釋拓?fù)湟蕾嚨慕Y(jié)構(gòu)-反應(yīng)性關(guān)系，例如解釋了金紅石型IrO2(110)具有卓越甲烷活化能力的結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)。同時(shí)，基于該機(jī)器學(xué)習(xí)模型和材料數(shù)據(jù)庫，研究團(tuán)隊(duì)建立了自動化的催化劑高通量篩選工作流，在9095個(gè)二元和三元金屬氧化物中快速篩選出了178個(gè)具有優(yōu)異結(jié)構(gòu)特征的候選催化劑，并最終確定了13個(gè)C-H鍵活化能壘低于0.5 eV的催化劑，可供進(jìn)一步實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。該工作也為其他化學(xué)反應(yīng)優(yōu)質(zhì)催化劑的高通量篩選提供了方法借鑒。

化學(xué)與分子工程學(xué)院博士研究生周川和陳琛為論文共同第一作者，王海豐教授為通訊作者。該工作得到了綠色化工和工業(yè)催化國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、結(jié)構(gòu)可控先進(jìn)功能材料及其制備教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和國家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的支持。 

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c06166