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手性不僅存在于微觀分子尺度，也存在于介觀和宏觀尺度。手性分子是微觀手性的典型代表，而宏觀尺度的手性通常存在于物質(zhì)的幾何構(gòu)型中，自1848年巴斯德報道了酒石酸晶體的手性幾何以來，宏觀手性晶體在生物、光學活性等領(lǐng)域備受關(guān)注。然而，合成上的挑戰(zhàn)限制了對宏觀尺度手性結(jié)構(gòu)形成機理的探索。

孔祥建教授團隊近年來在稀土團簇的形成機理和模塊組裝方面開展了系統(tǒng)研究（J. Am. Chem. Soc. 2023, 145, 16983；J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 8837；J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 5653；Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202200537；Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202116296）。本工作基于前期研究基礎(chǔ)，利用氨基酸衍生物構(gòu)筑了手性分子模塊基元[LnNiL₂]⁺，該模塊基元在配位鍵和氫鍵的驅(qū)動下組裝成類似DNA的手性雙螺旋結(jié)構(gòu)。該組裝體不僅有介觀尺度的螺旋手性，其晶體也展現(xiàn)出手性幾何形狀，即宏觀手性晶體。這表明手性在不同尺度上的連續(xù)傳遞，從微觀手性碳原子、手性模塊基元到介觀螺旋二級結(jié)構(gòu)，最終到宏觀晶體的幾何手性。X-射線單晶衍射分析和晶面關(guān)系研究揭示了手性晶體形成的兩個關(guān)鍵因素：固有的晶面對稱分布及其差異性的晶面生長速率。當手性分子中不同晶面族存在顯著的生長差異時，就會導致結(jié)晶體的手性幾何結(jié)構(gòu)。此外，磁光響應(yīng)研究表明，該雙螺旋結(jié)構(gòu)中稀土離子的超靈敏f-f躍遷顯示出極強的磁光活性，以至于外加磁場可以翻轉(zhuǎn)超靈敏躍遷處的CD信號方向。該研究不但揭示了超靈敏躍遷的強磁光活性，也為磁光材料的設(shè)計帶提供了新思路。

該研究工作在廈門大學化學化工學院孔祥建教授、龍臘生教授和鄭蘭蓀院士的指導下完成。孔祥建教授為該文章的通訊作者，2022級博士生李重陽為該文章的第一作者，博士生徐寒、程佩明和杜明浩在結(jié)構(gòu)表征方面提供了幫助。該研究工作得到國家自然科學基金項目（92161104, 92161203, 21721001）的支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.3c08257