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鉀離子電池的發(fā)展為未來高效、低成本儲能提供了備選之路。然而，鉀離子的較大離子半徑會引起循環(huán)過程中電極材料的體積變化和緩慢的反應動力學，從而導致低倍率性能和快速的容量衰減?；诖?，我們首次設計并合成了一種具有應變松弛結構的Bi/Bi₂O₃ NDs@CSs，通過引入適量的Bi₂O₃組分來優(yōu)化Bi/Bi₂O₃納米點結構，并與碳材料進行復合，從而顯著提高鉀離子的存儲性能。應變松弛結構可起到有效緩沖體積膨脹、緩解應力和應變的作用。此外，Bi₂O₃的引入不僅促進了鉀離子的吸附，在循環(huán)過程中轉化為Bi，而且對Bi金屬起到保護和緩沖作用，防止了結構斷裂，提高了循環(huán)性能。外部碳片進一步加速離子/電子傳導，增強結構的穩(wěn)定性。Bi/Bi₂O₃ NDs@CSs作為鉀離子電池負極材料，可以在60 A g^-1下實現149.3 mAh g^-1的優(yōu)異倍率性能，在5 A g^-1下循環(huán)1800次仍具有95%的容量保持率。

為了明晰電極材料在充放電過程中的微觀結構演變，我們通過原位透射電鏡和原位X射線衍射對Bi/Bi₂O₃ NDs@CSs材料進行實時監(jiān)測。鉀化過程中，鉀離子開始進入Bi/Bi₂O₃ NDs@CSs，會產生明顯的體積膨脹，隨著鉀離子的不斷嵌入，材料逐漸發(fā)生轉化和合金化反應并經歷了體積變化，而外部碳片仍然緊緊地覆蓋在K-Bi合金化產物的表面，并隨著膨脹形狀的變化而變化。而對于充電過程，鉀離子逐漸從K-Bi合金中脫出，直至Bi和Bi₂O₃的重現，且Bi/Bi₂O₃ NDs@CSs的體積逐漸回縮，表明可逆的合金/脫合金化反應。

利用密度泛函理論進行模擬，分析發(fā)現：Bi（012）在所有模型上的吸附能都低于Bi₂O₃（201）的吸附能，這歸因于Bi₂O₃（201）表面上Bi原子與O原子之間存在的離子鍵。從擴散遷移的角度來看，鉀可以在Bi的表面快速擴散，這得益于金屬性質造成的0.36 eV的小擴散勢壘。由上述分析可知，鉀在金屬Bi表面的擴散速率較高，但吸附能較低會影響鉀存儲容量；Bi₂O₃可以大大提高K的吸附能，但擴散速率相對較低，這意味著Bi₂O₃可能具有緩沖和保護作用，從而可以減輕Bi的體積膨脹。因此，Bi和Bi₂O₃的合理復合設計，可充分發(fā)揮其優(yōu)良性能，有利于鉀的儲存特性。為了深入了解反應過程，進一步對合金化過程中的遷移進行理論模擬，發(fā)現鉀在Bi、KBi₂和 K₃Bi結構上進行遷移，而相關的遷移勢壘隨著合金化反應的進行呈下降趨勢，分別為Bi（0.38 eV）、KBi₂（0.30 eV）和K₃Bi（0.22 eV）。這種現象很好地表明Bi/Bi₂O₃ NDs@CSs復合材料在合金化過程中具有高的鉀遷移率，并且可以保持電極穩(wěn)定性，這與實驗結果相一致。

該工作得到了國家自然科學基金、廣東省自然科學基金和廣東省功能配位超分子材料及應用重點實驗室開放基金的資助以及廈門大學張橋保教授的支持。自入職暨大以來，李宏巖課題組始終圍繞在鉀離子電池關鍵材料的設計和可控制備，已在Adv. Funct. Mater., ACS Energy Lett., Nano Energy, Energy Storage Mater., Small, Small Methods, Nano-Micro Lett., Chem. Eng. J., 等國際知名學術期刊上發(fā)表30余篇論文，授權專利8件。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202307205