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廈大李劍鋒教授團隊JACS：利用等離激元納米光腔調控熒光-磷光研究取得重要進展
來源：廈門大學 2023-09-18
導讀：近日，廈門大學化學化工學院李劍鋒教授團隊與電子科學與工程學院的易駿副教授團隊，在利用等離激元納米光腔調控熒光-磷光研究方向取得重要進展，相關成果以“Tailoring Fluorescence–Phosphorescence Emission with a Single Nanocavity”為題發(fā)表在《美國化學會志》（DOI：10.1021/jacs.3c05496）。
通常，磷光在室溫下不容易產(chǎn)生。大多數(shù)磷光只在低溫或無氧條件下發(fā)射，這是因為其輻射速率較慢以及氧氣產(chǎn)生的猝滅效應。實現(xiàn)磷光發(fā)射的關鍵因素是促使系間竄越或有效抑制磷光的猝滅。一般來說，制造一個剛性環(huán)境，例如通過將分子束縛在固體基質中，以抑制非輻射衰減，可以獲得高量子產(chǎn)率的磷光發(fā)射。然而，這種方法在可重復性和加工性方面存在一些限制，從而難以應用在某些情境下的實際應用中。此外，磷光特性還可以通過控制重金屬的自旋軌道耦合效應或者調控三重態(tài)的能級分裂來實現(xiàn)。然而，目前的方法在可用的分子結構方面存在一定的局限性。
基于此，該工作提供了一種稱為"局域表面等離激元調控光譜學"的策略，它允許在室溫下有效地控制分子的熒光和磷光輻射行為。通過設計一個合理的納米光腔結構，成功地克服了磷光過程中的自旋禁阻躍遷和快速非輻射猝滅等限制。這個納米光腔結構如下圖所示，分別包括了底部的金膜基底、頂端的銀立方體（NCs）。聚電解質(PE)層位于基底和銀NCs之間。玫瑰紅（RB）分子組裝在PE層的上方。
模型系統(tǒng)的三維原理圖（左），樣品的掃描電鏡和暗場成像圖（右）研究團隊注意到當分子的磷光光譜與納米結構的暗場散射光譜的位置重疊時，分子的磷光發(fā)射可以得到有效的激活。經(jīng)過進一步的實驗研究，發(fā)現(xiàn)分子在光腔中的磷光壽命相對于在淀粉中的磷光壽命顯著縮短了1000倍以上。這一突破使得能夠克服快速非輻射躍遷的限制，進而使等離子體結構能夠精準地調控分子的熒光-磷光輻射行為。他們的研究為等離激元調控分子發(fā)射行為開辟了新的途徑，這對于推動等離激元調控的熒光-磷光光譜學在光電子學和生物醫(yī)學研究中的應用具有重要意義。該研究工作是在李劍鋒教授和易駿副教授的指導下完成，廈門大學化學化工學院2020級博士生彭微為論文第一作者。博士生何佳興（香港大學）、王靖宇（已畢業(yè)）、Petar M. Radjenovic（已出站的博士后）、林嘉盛（現(xiàn)留組任博士后）等也參與了該工作。王耀輝（材料學院）、楊晶亮（貴州大學）、楊志林（物理學院）、李明德（汕頭大學）、張凡利（中國計量大學）、張月皎（能源學院）參與了該研究工作的指導。該工作得到國家自然科學基金委(21925404、T2293692、22021001、22104124、22272140、22002128)、廈門科技計劃項目(35022022YJ03)的資助。
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