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水溶液（a）和離子液體（b）雙電層系統(tǒng)的可逆熱

在電極-電解液體系中，電壓的施加使得電解液離子輸運(yùn)至電極表面，形成雙電層——它廣泛存在于多個(gè)領(lǐng)域，如超級(jí)電容器、場效應(yīng)管、電容去離子等。在雙電層的形成/釋放過程中，產(chǎn)熱不可避免，會(huì)影響器件的性能（容量、形成速度、循環(huán)穩(wěn)定性、安全性等）；并且隨著技術(shù)的發(fā)展，例如能量/功率密度的提高，將導(dǎo)致產(chǎn)熱問題變得更加嚴(yán)重。實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)充電（雙電層形成）過程中，負(fù)極的可逆熱可能是完全吸熱或者部分吸熱；而現(xiàn)有理論認(rèn)為雙電層形成總是放熱的。理論進(jìn)一步預(yù)測，放熱將隨著電解質(zhì)離子濃度的增加而減少，但是實(shí)驗(yàn)卻發(fā)現(xiàn)可逆熱對(duì)電解質(zhì)濃度不敏感。因此，現(xiàn)有理論無法闡明雙電層可逆熱的規(guī)律，包括吸熱性、對(duì)電解質(zhì)濃度和類型以及電極電位的依賴性，這些都是雙電層形成過程產(chǎn)熱的關(guān)鍵因素，亟需深入探究。

針對(duì)上述問題，馮光教授團(tuán)隊(duì)通過工程熱物理和電化學(xué)與計(jì)算物理的多學(xué)科融合交叉，開發(fā)了能計(jì)算產(chǎn)熱的恒電勢分子動(dòng)力學(xué)模擬方法與技術(shù)，探究了雙電層形成過程中的產(chǎn)熱這一典型的工程熱物理與電化學(xué)的耦合現(xiàn)象，剖析了在水溶液和離子液體電解質(zhì)中雙電層形成的可逆熱行為。與現(xiàn)有理論預(yù)測的雙電層形成過程放熱不同，該工作揭示水溶液中雙電層在負(fù)極極化作用下的形成吸熱，并且對(duì)電解質(zhì)濃度不敏感。此外還發(fā)現(xiàn)雙電層在離子液體中的形成隨極化強(qiáng)度的增加呈現(xiàn)出先吸熱后放熱的規(guī)律，且該過程與電極極化類型無關(guān)。為了理解雙電層形成的可逆熱，該工作發(fā)展了包含平動(dòng)熵和轉(zhuǎn)動(dòng)熵的格子氣模型與理論，構(gòu)建了雙電層微觀結(jié)構(gòu)與宏觀熱現(xiàn)象之間的量化模型。

這項(xiàng)工作有助于理解雙電層豐富的產(chǎn)熱現(xiàn)象，指導(dǎo)從熱信號(hào)中提取關(guān)于雙電層的微觀結(jié)構(gòu)信息，從而有利于理解涉及雙電層領(lǐng)域的熱行為，如超級(jí)電容器、電池、電容去離子、低品位熱能利用和神經(jīng)傳導(dǎo)。

本工作得到了國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目和華中科技大學(xué)學(xué)術(shù)前沿青年團(tuán)隊(duì)的資助以及武漢超算和華中科技大學(xué)超算平臺(tái)的支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.131.096201