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光響應(yīng)手性向列相液晶作為一類理想的可操控螺旋超結(jié)構(gòu)軟材料，展現(xiàn)出優(yōu)異的光可調(diào)諧和自組裝特性，在光學(xué)自適應(yīng)系統(tǒng)、光計(jì)算模擬器、激光工程等領(lǐng)域具有顯著應(yīng)用意義。長期以來，研究人員期望挖掘螺旋超結(jié)構(gòu)的多自由度光調(diào)控，如螺距長短、均勻性、動態(tài)可控范圍、螺旋軸方向等，促進(jìn)光場多自由度設(shè)計(jì)、塑造與調(diào)控，從根本上同步提升結(jié)構(gòu)與光學(xué)信息熵。但目前實(shí)現(xiàn)螺旋超結(jié)構(gòu)的多自由度動態(tài)可控在材料科學(xué)、軟凝聚態(tài)物理、光學(xué)工程領(lǐng)域仍然是個多學(xué)科交叉、多領(lǐng)域交匯的挑戰(zhàn)性難點(diǎn)。

多自由度光調(diào)控，拓展結(jié)構(gòu)調(diào)控信息熵

針對上述難點(diǎn)，該研究通過精準(zhǔn)引入銅離子配位基團(tuán)，發(fā)展了光-銅離子協(xié)同調(diào)控的新型門控?zé)晒庑詢?nèi)源手性光開關(guān)，構(gòu)筑了多自由度光動態(tài)可控的液晶螺旋超結(jié)構(gòu)。這種獨(dú)特的門控?zé)晒庑詢?nèi)源手性光開關(guān)具有三個功能化特征：1）內(nèi)源手性，使光開關(guān)具備光控可變的手性扭曲力，從而實(shí)現(xiàn)液晶反射光譜調(diào)控；2）門控效應(yīng)，使光開關(guān)具備銅離子精準(zhǔn)可控的光敏性，從而實(shí)現(xiàn)光譜動態(tài)域調(diào)控；3）熒光增強(qiáng)，使光開關(guān)具備光控增強(qiáng)的熒光變化，從而實(shí)現(xiàn)熒光強(qiáng)度的動態(tài)范圍調(diào)控（圖1）。最終實(shí)現(xiàn)了對液晶螺旋超結(jié)構(gòu)的反射光譜、熒光強(qiáng)度、光譜動態(tài)域的多自由度動態(tài)實(shí)時光調(diào)控，進(jìn)一步拓展了光學(xué)結(jié)構(gòu)調(diào)控信息熵，解決了長期困擾光場多自由度調(diào)控的挑戰(zhàn)性難題。

圖1. 設(shè)計(jì)銅離子門控?zé)晒庑詢?nèi)源手性光開關(guān)，構(gòu)筑多自由度光調(diào)控液晶螺旋超結(jié)構(gòu)

多自由度光調(diào)控，革新液晶光學(xué)新應(yīng)用

基于多自由度光調(diào)控液晶螺旋超結(jié)構(gòu)，進(jìn)一步設(shè)計(jì)開發(fā)多自由度可控的平面光子器件。通過輸入端反射光強(qiáng)雙耦合，設(shè)計(jì)了一種“AND”和“OR”邏輯單元之間的光可切換邏輯運(yùn)算器件，為邏輯運(yùn)算芯片的微型化和多功能性提供了新的概念，在集成光學(xué)器件中具有廣闊的應(yīng)用前景。此外，得益于光敏性可控的液晶螺旋超結(jié)構(gòu)，通過調(diào)控銅離子濃度和光照強(qiáng)度，實(shí)現(xiàn)了隨季節(jié)顏色變化的自適應(yīng)偽裝結(jié)構(gòu)色（“甲蟲”和“房子”）（圖2）。該自適應(yīng)偽裝超結(jié)構(gòu)的概念驗(yàn)證，不僅為解釋生物行為背后的物理結(jié)構(gòu)和分子系統(tǒng)機(jī)制提供了生動直觀的技術(shù)依據(jù)，而且為豐富生物和環(huán)境自適應(yīng)功能材料提供了有效策略。

圖2.多自由度光調(diào)控液晶螺旋超結(jié)構(gòu)新應(yīng)用：光切換邏輯運(yùn)算器和自適應(yīng)偽裝結(jié)構(gòu)色

該研究設(shè)計(jì)了一種獨(dú)特的銅離子門控?zé)晒庑詢?nèi)源手性光開關(guān)，構(gòu)筑了反射光譜、熒光強(qiáng)度、光譜動態(tài)域的多自由度光調(diào)控液晶螺旋超結(jié)構(gòu)，發(fā)展了光切換邏輯運(yùn)算器和自適應(yīng)偽裝結(jié)構(gòu)色兩類創(chuàng)新性應(yīng)用，為集成光子器件和光學(xué)自適應(yīng)材料開辟了一條新途徑（圖3）。

圖3.多自由度光調(diào)控液晶螺旋超結(jié)構(gòu)（分子結(jié)構(gòu)、組裝性能及應(yīng)用）

近年來朱為宏教授與鄭致剛教授在光敏化學(xué)產(chǎn)品工程方面持續(xù)合作，充分發(fā)揮功能化光開關(guān)設(shè)計(jì)和液晶功能結(jié)構(gòu)開發(fā)優(yōu)勢，已相繼在液晶超結(jié)構(gòu)高穩(wěn)定、強(qiáng)抗疲勞調(diào)控、多自由度調(diào)控液晶光子晶體激光、液晶非均勻螺旋超結(jié)構(gòu)產(chǎn)生與調(diào)控方面取得了具有國際影響力的創(chuàng)新成果 (Nat. Photonics, 2022, 16, 226-234; Adv. Mater., 2022, 34, 2110170; J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 20773-20784)，該項(xiàng)研究成果將進(jìn)一步為液晶非顯示領(lǐng)域應(yīng)用提供新的思路與見解。

該研究工作主要是由華東理工大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院博士后胡宏龍?jiān)谥鞛楹杲淌诤袜嵵聞偨淌诘闹笇?dǎo)下完成，并得到了田禾院士的大力支持。該工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、材料生物學(xué)與動態(tài)化學(xué)教育部前沿科學(xué)中心、國家自然科學(xué)基金基礎(chǔ)科學(xué)中心項(xiàng)目、國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目、國家優(yōu)秀青年科學(xué)基金、上海市科技重大項(xiàng)目、上海市科技創(chuàng)新計(jì)劃重大項(xiàng)目及上海市曙光計(jì)劃等項(xiàng)目資助。

文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.matt.2023.07.029