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近日，昆明理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院蔡金明、盧建臣與理學(xué)院高蕾等人合作，在卟啉分子選擇性脫氫環(huán)化的機理方面取得了重要進展，相關(guān)工作以Highly Regioselective Cyclodehydrogenation of Diphenylporphyrin on Metal Surfaces為題發(fā)表在國際納米科技領(lǐng)域頂級期刊《ACS Nano》（中科院雙一區(qū)Top期刊，IF=17.1)上。

探索卟啉互變異構(gòu)對其衍生物的區(qū)域選擇性的影響是一個很大的挑戰(zhàn)，對卟啉類藥物的開發(fā)和應(yīng)用具有重要意義。蔡金明、盧建臣、高蕾等人與合作者以二苯基卟啉為模型，通過實驗與理論計算相結(jié)合的方式研究了卟啉大環(huán)中心的二氫互變異構(gòu)對外圍兩個苯基脫氫環(huán)化的影響。結(jié)果表明，不同的二氫互變異構(gòu)體驅(qū)動外圍苯基脫氫環(huán)化的能壘差異造成了最終產(chǎn)物的區(qū)域選擇性，其中反式構(gòu)型的產(chǎn)率可達90%以上。卟啉大環(huán)中心的兩個氫原子被金屬（Cu或Fe）取代后，苯基脫氫環(huán)化產(chǎn)物的選擇性消失，進一步驗證了二氫互變異構(gòu)體驅(qū)動外圍苯基脫氫環(huán)化的區(qū)域選擇性。該研究從原子尺度上揭示了卟啉衍生物脫氫環(huán)化區(qū)域選擇性的機理，對理解有機大環(huán)分子的化學(xué)轉(zhuǎn)化過程具有重要意義。

昆明理工大學(xué)為文章第一單位，蔡金明教授、盧建臣教授及高蕾副教授為文章的通訊作者，材料學(xué)院博士研究生張永、碩士研究生周杭靜為文章的共同第一作者，合作者吉林大學(xué)陳龍教授、張廣博士為課題提供了卟啉鐵分子，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所楊冰研究員協(xié)同指導(dǎo)了實驗。該研究工作受到國家自然科學(xué)基金項目、云南省基礎(chǔ)研究計劃項目、中國科學(xué)院戰(zhàn)略重點研究項目和東莞市創(chuàng)新科研團隊計劃的資助。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.3c02204