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具有高電子傳導(dǎo)性能的金屬-有機(jī)框架（MOFs）材料被越來(lái)越多地應(yīng)用于超級(jí)電容器、燃料電池、電催化劑和傳感器等領(lǐng)域。然而，這些應(yīng)用涉及的實(shí)際工作環(huán)境（包括電場(chǎng)強(qiáng)度、pH和溫度等）通常是復(fù)雜、多變、嚴(yán)苛的。例如，在電催化過(guò)程中，通常需要強(qiáng)酸或強(qiáng)堿環(huán)境，而且隨著反應(yīng)的進(jìn)行，催化劑表面的電場(chǎng)強(qiáng)度和溫度會(huì)不斷升高，這些都對(duì)導(dǎo)電MOFs材料的穩(wěn)定性、高效性提出了挑戰(zhàn)。

基于此，研究團(tuán)隊(duì)構(gòu)建了一系列化學(xué)式為{Ln₄(μ₄-O)(μ₃-OH)₃(INA)₃(GA)₃(H₂O)₆}_n的MOFs（簡(jiǎn)稱為Ln₄-MOFs，Ln = Gd、Tm和Lu，INA =異煙酸，GA =羥基乙酸）。基于該材料制備的單晶電學(xué)器件，沿單晶不同軸向其導(dǎo)電性呈現(xiàn)出高達(dá)4000倍的差異，導(dǎo)電各向異性值高于大部分報(bào)道的類似器件。Ln₄-MOFs單晶高導(dǎo)電軸向上，芳香環(huán)緊密排列形成π-π堆積結(jié)構(gòu)，作為有效的導(dǎo)電傳輸路徑，且π-π堆積間距可以通過(guò)鑭系收縮效應(yīng)替換不同鑭系元素進(jìn)行調(diào)節(jié)，進(jìn)一步提高材料導(dǎo)電性能。更為重要地，器件在不同的溶液pH值范圍內(nèi)（1-12）、高溫度下（373 K）和高達(dá)800000 V/m的電場(chǎng)等嚴(yán)苛測(cè)試條件下，其電導(dǎo)率和晶體結(jié)構(gòu)仍能保持長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)定，即超過(guò)12小時(shí)電導(dǎo)率波動(dòng)小于16%。這種超高的穩(wěn)定性可能來(lái)源于高價(jià)鑭系金屬離子與異煙酸（INA）上的羧基形成強(qiáng)配位鍵，且異煙酸上的氮原子與相鄰氧原子之間形成豐富的氫鍵相互作用進(jìn)一步穩(wěn)定了電子傳輸路徑。本工作構(gòu)建的鑭系MOFs為設(shè)計(jì)高度穩(wěn)定的導(dǎo)電MOFs材料并推動(dòng)其實(shí)際應(yīng)用打下了堅(jiān)實(shí)基礎(chǔ)。同時(shí)，該系列化合物表現(xiàn)出的高導(dǎo)電各向異性有望在信息存儲(chǔ)等方面得到應(yīng)用。

該研究工作在廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院曹陽(yáng)教授、孔祥建教授和張瑞華博士（現(xiàn)為美國(guó)西北大學(xué)博士后）的共同指導(dǎo)下完成。廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院2020級(jí)博士生陳超龍、2022級(jí)博士生王聰和2014級(jí)博士生鄭秀英（現(xiàn)為安徽大學(xué)副教授）為共同第一作者，龍臘生教授和鄭蘭蓀院士提供了相關(guān)指導(dǎo)，浙江工業(yè)大學(xué)莊桂林教授完成了理論計(jì)算相關(guān)工作，2021級(jí)碩士研究生許依玲參與了部分工作。該研究工作得到國(guó)家重點(diǎn)科技發(fā)展計(jì)劃項(xiàng)目（2022YFA1505200、2018YFA0306900）、國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（21872114、 92163103、 21871224、92161104、92161203、21721001）、中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金（20720210009）的支持。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c05336