改性催化劑的表面結(jié)構(gòu)是促進過氧單硫酸鹽(PMS)活化的關(guān)鍵。本研究提出了一種淬火方法來有效修飾LaMnO3納米催化劑的表面化學(xué)性質(zhì)，其中淬火得到的最佳催化劑對左氧氟沙星(LEVO)具有較高的催化降解性能。實驗結(jié)果表明，本征催化活性的提高與淬火引起的暴露面轉(zhuǎn)變和Cu/Co離子協(xié)同效應(yīng)有直接關(guān)系。同時，密度泛函理論計算(DFT)進一步揭示了上述表面結(jié)構(gòu)的修飾導(dǎo)致d帶中心上移，從而優(yōu)化了PMS的吸附，使Mn位點和PMS之間的電子轉(zhuǎn)移更容易，從而促進了Mn4+的還原，提高了PMS活化和LEVO降解的催化活性。該研究為控制鈣鈦礦金屬氧化物催化劑的表面結(jié)構(gòu)提供了新的思路，拓寬了淬火化學(xué)在非均相催化中的適用性。
相關(guān)成果在Chemical Engineering Journal (2023, 145343)上發(fā)表，第一作者為徐愛華教授，通訊作者為趙帥奇博士和華南理工大學(xué)丘勇才教授。論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.145343。
了解氧空位(OVs)在賦予催化活性中的作用對于設(shè)計高效的高級氧化過程催化劑具有重要意義。本研究在H2(MnO-H)和N2(MnO-N)氣氛下制備了不同OVs含量的MnO催化劑，并通過PMS活化研究了它們對乙酰氨基酚(ACE)的降解效率。與MnO-N和商用MnO相比，MnO-H由于具有較多的OVs而表現(xiàn)出最好的降解性能。密度泛函理論計算證實，與其他催化劑相比，具有更多OVs的MnO-H/PMS具有更高的催化活性、更高的吸附能、更低的功函數(shù)和更高的電子轉(zhuǎn)換。MnO-H/PMS體系在pH 3.0 ~ 9.0范圍內(nèi)穩(wěn)定，具有良好的可回收性。這項工作將提供對OVs作用的更深入的了解，并鼓勵使用毒性較小的金屬氧化物作為選擇性降解的催化劑水體中的有機污染物。
相關(guān)成果在Chemical Engineering Journal(2023, 472, 145112)上發(fā)表，第一作者為AimalKhan博士，通訊作者為李曉霞教授。論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.145112。
高錳酸鉀(KMnO4)作為一種綠色無污染、低成本、使用方便的氧化劑廣泛應(yīng)用于水處理領(lǐng)域，但對一些難降解污染物處理效率較低，如何提高KMnO4的氧化降解效率是目前研究的熱點。團隊首先探討了錳氧化物價態(tài)(MnO, Mn3O4, Mn2O3, MnOOH和MnO2)在活化KMnO4降解苯酚等污染物中的作用，發(fā)現(xiàn)MnO和Mn3O4等低價錳催化劑可被KMnO4氧化、活性較低，而在Mn2O3和MnO2等高價錳催化劑上，KMnO4可被穩(wěn)定吸附，其相互作用可顯著促進降解反應(yīng)的效率。相關(guān)成果以在Journal of Hazardous Materials (2023, 457, 131746)上發(fā)表，第一作者為碩士研究生馬璐，通訊作者為徐愛華教授。論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2023.131746。
團隊還研究了二氧化錳的晶型對KMnO4活化效率的影響，發(fā)現(xiàn)其活性大小遵循以下規(guī)律α-MnO2> δ-MnO2> β-MnO2> γ-MnO2，并和這些催化劑吸附KMnO4的能力直接相關(guān)。進一步使用化學(xué)探針技術(shù)等多種手段分析了吸附態(tài)KMnO4的反應(yīng)機理，發(fā)現(xiàn)隨著氧化電位的增強，其電子轉(zhuǎn)移能力顯著提高，但氧轉(zhuǎn)移能力下降。本文可為KMnO4多相活化的研究提供新的視角。相關(guān)成果在Journal of Cleaner Production(2023, 419,138325)上發(fā)表，第一作者為碩士研究生吳青虹，通訊作者為徐愛華教授。論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2023.138325。
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