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Science!天津大學(xué)新能源化工團(tuán)隊(duì)在丙烷脫氫研究取得重要進(jìn)展

來源:天津大學(xué)      2023-07-28
導(dǎo)讀:近日,天津大學(xué)新能源化工在創(chuàng)新丙烷脫氫催化劑和工藝領(lǐng)域取得重要進(jìn)展。研究成果以“丙烷脫氫耦合表面氧化過程選擇性制備丙烯(Tandem propane dehydrogenation and surface oxidation catalysts for selective propylene synthesis)”為題發(fā)表在《科學(xué)》(Science)雜志上(https://www.science.org/doi/10.1126/science.adi3416)。

圖丙烷脫氫耦合選擇性氫燃燒生產(chǎn)丙烯

實(shí)現(xiàn)“雙碳”戰(zhàn)略目標(biāo)對我國化工行業(yè)綠色低碳轉(zhuǎn)型提出了重要要求。推動(dòng)丙烯這一重要的化工基礎(chǔ)原料的低碳化生產(chǎn),具有十分重要的科學(xué)和戰(zhàn)略意義。在丙烯生產(chǎn)工藝中,丙烷脫氫(Propane dehydrogenation)技術(shù)因其產(chǎn)品單一性好、經(jīng)濟(jì)性效益高、石油依賴性低等備受矚目。然而,丙烷脫氫是熱力學(xué)平衡受限的強(qiáng)吸熱反應(yīng),需在較高溫度下(>600 ℃)才能得到較高轉(zhuǎn)化率,能耗和碳排放量高。因此,如何創(chuàng)新丙烯生產(chǎn)工藝,實(shí)現(xiàn)體系熱量自給并突破熱力學(xué)平衡限制,是提升丙烯生產(chǎn)能效的關(guān)鍵。

鞏金龍教授帶領(lǐng)的研究團(tuán)隊(duì)提出“反應(yīng)微區(qū)原位供熱”概念,在微尺度將吸熱反應(yīng)與放熱反應(yīng)耦合,創(chuàng)新了丙烯生產(chǎn)工藝的供熱方式,突破了丙烷脫氫熱力學(xué)平衡限制,實(shí)現(xiàn)了從微觀反應(yīng)體系到宏觀反應(yīng)工藝的系統(tǒng)創(chuàng)新。本研究創(chuàng)制的串聯(lián)型反應(yīng)體系,通過對氧化釩-釩酸鐵間“毗鄰度”的精準(zhǔn)調(diào)控,實(shí)現(xiàn)氫中間物種定向傳遞-燃燒的協(xié)同匹配。通過氫燃燒為脫氫過程提供熱量,有效降低碳排放;同時(shí),通過原位移除副產(chǎn)物氫氣拉動(dòng)反應(yīng)向目標(biāo)產(chǎn)物方向移動(dòng),提升了丙烯收率。在550℃反應(yīng)溫度下,獲得42.7%丙烷轉(zhuǎn)化率和81.3%丙烯選擇性,在超過200次脫氫-再生循環(huán)測試中性能保持穩(wěn)定。在微觀層面,闡明了反應(yīng)體系“毗鄰度”與丙烯收率之間的定量關(guān)系,提出了氫溢流介導(dǎo)串聯(lián)反應(yīng)的耦合機(jī)制。

該研究工作開發(fā)的耦合丙烷脫氫與選擇性氫燃燒的新工藝,有效提升了丙烯生產(chǎn)效率,變革了丙烯生產(chǎn)技術(shù),為推動(dòng)化工過程的綠色低碳轉(zhuǎn)型,助力實(shí)現(xiàn)“雙碳”目標(biāo)提供了新的研究思路。

本研究得到了科技部重點(diǎn)研發(fā)項(xiàng)目、國家自然科學(xué)基金和中國石油合作研發(fā)項(xiàng)目等的資助。


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