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自1985年發(fā)現(xiàn)富勒烯C60以來，就有一個世紀(jì)難題伴隨而來，即富勒烯是如何形成的？經(jīng)過三十多年的研究，人們對富勒烯有了更深刻的認(rèn)識。目前有兩種主流的觀點來試圖解釋富勒烯的生長機理：第一種觀點認(rèn)為富勒烯是由碳原子或C2、C3等小碳簇不斷生長而形成，稱為"自下而上"（bottom-up）形成機理；第二種觀點認(rèn)為富勒烯可能是由石墨或石墨片碎片先經(jīng)過C-C鍵的斷裂，再經(jīng)由碳原子離去，最后慢慢卷曲形成的，稱為"從上而下"（top-down）形成機理。但是無論是哪一種觀點，目前都沒有在實驗上得到完全驗證。相比于空心富勒烯，內(nèi)嵌金屬富勒烯（EMF）由于在富勒烯空腔內(nèi)部嵌入了金屬原子或者金屬團簇，其生長機理則更加復(fù)雜，目前仍是一個未解之謎。為了更好地理解內(nèi)嵌金屬富勒烯的形成機理，研究團隊長期致力于尋找一些不穩(wěn)定的中間體作為認(rèn)識機理的關(guān)鍵實驗證據(jù)。基于該想法，研究團隊通過電弧放電法合成了兩個違背"獨立五元環(huán)規(guī)則"的內(nèi)嵌金屬富勒烯Sc₂C₂@C₁(39656)-C₈₂和Sc₂C₂@C₁(51383)-C₈₄，并通過單晶X射線衍射表征了其結(jié)構(gòu)。

理論計算表明這兩個結(jié)構(gòu)在能量上是不穩(wěn)定的、亞穩(wěn)態(tài)的結(jié)構(gòu)，并且可能不是在劇烈的電弧中心中形成的，而是通過C₂碎片插入于在電弧中心形成的兩種穩(wěn)定的前驅(qū)體（Sc₂C₂@C_2v(5)-C₈₀以及Sc₂C₂@C_s(6)-C₈₂）后而形成的產(chǎn)物。研究團隊進一步提出了一種"兩步法"的理論模型來對這種亞穩(wěn)態(tài)的產(chǎn)物進行驗證，從而證明了這兩個結(jié)構(gòu)都是"C₂插入"的產(chǎn)物。這個工作不僅為內(nèi)嵌金屬富勒烯的形成機理提供了新的見解，還展示了"C₂插入"合成新型的內(nèi)嵌金屬富勒烯的可能性。

該研究工作在我院鄭蘭蓀院士、謝素原院士、譚元植教授、鄧順柳教授指導(dǎo)下完成。譚元植教授、鄧順柳教授和西班牙加泰羅尼亞化學(xué)研究學(xué)院Luis Echegoyen教授為該文章的共同通訊作者。該工作歷時多年完成，文章的共同第一作者均為謝素原院士團隊的畢業(yè)生，包括博士畢業(yè)生姚陽榕（現(xiàn)任中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)副研究員）、博士畢業(yè)生陳佐長（現(xiàn)留組任博士后）和碩士畢業(yè)生陳靈芳（現(xiàn)為中科院化學(xué)所博士生）。參與本研究工作的還有碩士畢業(yè)生鄭珊瑜（現(xiàn)為上海交通大學(xué)博士生）以及中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)楊上峰教授。這一工作得到國家自然科學(xué)基金委（項目批準(zhǔn)號：91961112、92061204、92061103、21721001、51925206）和中央高?；究蒲谢穑?/span>項目批準(zhǔn)號：WK2060000051）的資助。

文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c04840