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中國科大高敏銳課題組Chem. Soc. Rev.二氧化碳電還原綜述

來源:中國科學技術大學科研部      2023-07-14
導讀:利用電催化二氧化碳還原反應制取高附加值的多碳燃料(乙烯,乙醇,乙酸,正丙醇)受制于低的選擇性和轉化速率,其性能尚未滿足工業(yè)化生產的要求。該技術發(fā)展的重要桎梏在于二氧化碳在水相中溶解度和擴散系數(shù)較低,二氧化碳易于與水溶液中的氫氧根反應形成碳酸鹽,導致催化位點附近的二氧化碳和中間體的濃度較低,嚴重限制了二氧化碳向多碳產物轉化?,F(xiàn)有的研究表明,在催化位點附近富集CO2分子和碳基中間體能夠提升單位體積內活化分子百分數(shù),增加分子間的有效碰撞,進而加快反應速率并提升二氧化碳還原制取多碳產物的選擇性。

近日,中國科學技術大學微尺度物質科學國家研究中心高敏銳教授課題組在《Chemical Society Reviews》(化學學會評論),發(fā)表了題為“Enrichment of reactants and intermediates for electrocatalytic CO2 reduction”的評述論文。研究人員從二氧化碳分子的結構與性能、催化劑設計、催化劑重構、局域微環(huán)境調控、電解液調控以及電解器件優(yōu)化等方面系統(tǒng)總結了二氧化碳還原反應中的富集策略,從宏觀到微觀深入分析了不同策略中反應物和中間體的富集機制,最后對富集效應促進二氧化碳還原中存在的挑戰(zhàn)以及未來發(fā)展進行了展望(圖1)。

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圖1. 不同二氧化碳及反應中間體的富集策略示意圖。

近年來,高敏銳研究組一直致力于二氧化碳電還原催化劑的設計和應用研究,通過高曲率結構構筑、形貌調控,晶面調控以及晶相調控等催化劑改性策略,在二氧化碳電還原催化劑的研制方面取得了系列的階段性成果(J. Am. Chem. Soc.2020, 142, 13, 6400–6408;J. Am. Chem. Soc.2021, 143, 21, 8011–8021;J. Am. Chem. Soc.2022, 144, 1, 259–269;J. Am. Chem. Soc. 2023, 145, 15, 8714–8725;Nat. Commun.2021, 12, 5835;Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 8706-8712;Energy Environ. Sci.,2021,14, 4169-4176;Nat. Sci. Open 2023, 2:20220044)?!痘瘜W學會評論》是國際上知名三大化學化工綜述性期刊之一,為英國皇家化學會旗下的綜述性期刊,重點報道現(xiàn)代化學的最新研究進展,本次在《化學學會評論》發(fā)表綜述論文,體現(xiàn)了我校科研團隊在電催化二氧化碳還原領域的研究已形成系統(tǒng)性和國際影響力。

微尺度物質科學國家研究中心高敏銳教授是論文的通訊作者,第一作者為中科大博士研究生楊朋朋。

相關研究受到國家自然科學基金委、國家重點研發(fā)計劃、安徽省重點研究與開發(fā)計劃等項目的資助。

論文鏈接:https://doi.org/10.1039/D2CS00849A

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