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“如何在微觀層面測量界面現(xiàn)象？”是2021年Science期刊提出的世界前沿125個科學(xué)問題之一。定量表征單分子器件中金屬費米能級與分子前線軌道的界面能量匹配關(guān)系，對于深入理解界面電子輸運(yùn)過程這一基礎(chǔ)科學(xué)問題，以及通過界面設(shè)計探索分子器件和材料未來在邏輯運(yùn)算領(lǐng)域的潛在應(yīng)用都至關(guān)重要。然而，由于傳統(tǒng)電學(xué)表征技術(shù)受限于局域熱效應(yīng)等原因，包括轉(zhuǎn)換電壓譜，靜電門控和電化學(xué)門控等在內(nèi)的現(xiàn)有表征技術(shù)，均無法在室溫下實現(xiàn)對較大能量范圍，特別是超出HOMO-LUMO能量范圍之外界面能量的定量表征。如何在單分子層面實現(xiàn)界面電子輸運(yùn)過程的能量分辨測量，也就成為了該領(lǐng)域進(jìn)一步發(fā)展的關(guān)鍵技術(shù)挑戰(zhàn)之一，也制約了對電場下器件物理化學(xué)一系列基礎(chǔ)科學(xué)問題的深入研究。

針對這一挑戰(zhàn)，研究團(tuán)隊將自主研制的單分子電學(xué)表征儀器與飛秒脈沖激光耦合，通過化學(xué)、物理、電子、儀器、控制和人工智能等領(lǐng)域的跨學(xué)科攻關(guān)建立了能夠在單分子層面實現(xiàn)光電子隧穿譜表征的實驗研究平臺，實現(xiàn)了對單分子器件具有能量分辨的單分子光電子隧穿譜表征，并在1.31?電子伏到1.77電子伏的能量范圍內(nèi)發(fā)現(xiàn)了單分子器件中界面能量匹配主導(dǎo)的光電子共振輸運(yùn)現(xiàn)象。進(jìn)一步的，研究團(tuán)隊通過單分子光電子隧穿譜的偏壓依賴特性得到了單分子器件的LUMO+1和LUMO+2軌道能量隨局域電場位移的定量關(guān)系，揭示了電場對軌道能量的調(diào)控作用。該工作建立的單分子光電子隧穿譜表征技術(shù)突破了此前室溫下單分子電學(xué)表征長期以來無法實現(xiàn)大范圍能量分辨測量的瓶頸，為單分子尺度電場效應(yīng)研究提供了具備能量分辨的定量研究平臺；也是未來進(jìn)一步建立高時間分辨的單分子光電表征方法和探索研究具有高工作頻率和運(yùn)算速度的單分子光電子器件的關(guān)鍵步驟，體現(xiàn)了團(tuán)隊通過自主開發(fā)研究平臺和研制儀器設(shè)備解決基礎(chǔ)科學(xué)問題的研究思路。

該研究工作在洪文晶教授指導(dǎo)下完成，博士后劉豪杰、博士生陳李玨和張浩為共同第一作者，博士生楊章強(qiáng)、葉婧瑤、方朝、徐偉和碩士生周萍參與了該研究工作，楊曄教授、劉俊揚(yáng)副教授和師佳副教授共同指導(dǎo)了這一研究工作。該工作獲得了國家自然科學(xué)基金（No.22250003，21722305，22173075，21933012）和中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費專項資金（No.20720220020，20720220072，20720200068，20720190002）的資助，以及固體表面物理化學(xué)國家重點實驗室、高端電子化學(xué)品國家工程研究中心（重組）、嘉庚創(chuàng)新實驗室和能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心的支持。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41563-023-01591-4