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丙烯是化學(xué)工業(yè)中最重要的烯烴之一，用于生產(chǎn)多種大宗化學(xué)品，包括聚丙烯、丙烯腈、丙烯酸、丙酮和環(huán)氧丙烷等。廣泛用于丙烷脫氫制丙烯的鉑基催化劑面臨著制造成本高、容易團(tuán)聚燒結(jié)和高溫下催化性能快速失活等諸多問題。因此開發(fā)兼具理想催化活性、高選擇性及長(zhǎng)期耐久性的新型催化劑具有重要的學(xué)術(shù)和應(yīng)用價(jià)值。吳鵬教授團(tuán)隊(duì)開發(fā)了一種UTL型硅鍺沸石孔道限域的Pt亞納米團(tuán)簇型金屬催化劑，巧妙利用UTL型分子篩中特殊的富鍺雙四元環(huán)結(jié)構(gòu)（d4r）誘導(dǎo)錨定客體Pt，形成特異性限域于14元環(huán)孔道內(nèi)的亞納米Pt團(tuán)簇，構(gòu)建的主客體雙金屬結(jié)構(gòu)Pt₄-Ge₂-d4r@UTL催化劑極大地提升了丙烷脫氫的催化性能，并具有高活性、高丙烯選擇性和高耐久性，極具工業(yè)應(yīng)用前景。

Pt₄-Ge₂-d4r@UTL催化丙烷脫氫反應(yīng)的性能

課題組以熱/水熱結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的Ge-UTL為載體，H₂PtCl₆為Pt源，采用濕法浸漬制備得到催化劑Pt@Ge-UTL。該催化劑在500oC的反應(yīng)溫度下獲得了超過54%的丙烷穩(wěn)定轉(zhuǎn)化率，99%以上的丙烯選擇性。催化劑在不同的丙烷分壓，空速以及反應(yīng)溫度下持續(xù)穩(wěn)定催化4200小時(shí)。為了滿足工業(yè)應(yīng)用需要，課題組還評(píng)價(jià)了純丙烷進(jìn)料、580^oC/600^oC高溫條件下長(zhǎng)時(shí)間的丙烷脫氫性能，結(jié)果表明催化劑具有工業(yè)應(yīng)用前景。

亞納米Pt團(tuán)簇在UTL孔道內(nèi)的落位

課題組利用積分差分相位襯度成像掃描透射電子顯微鏡，證實(shí)了亞納米級(jí)的Pt團(tuán)簇特異性地落位在UTL的14元環(huán)孔道內(nèi)，表明Pt在UTL孔道中占據(jù)了特定位置，這與14元環(huán)孔道具有較大孔尺寸以及骨架Ge在雙四元環(huán)結(jié)構(gòu)單元的局部富集有關(guān)。

Pt和Ge的化學(xué)狀態(tài)和配位環(huán)境的表征

原位XAFS研究表明，最優(yōu)催化劑Pt-A-2h(31)-R中的Pt物種價(jià)態(tài)介于0-1之間，線性組合擬合給出了Pt的平均價(jià)態(tài)為0.576。該催化劑擁有幾乎可以忽略的Pt-Pt鍵散射路徑貢獻(xiàn)，說明高Ge含量的樣品中Pt的尺寸極?。≒t-Pt鍵配位數(shù)大約為3）。重要的是，可以明顯觀察到位于2.93 ?位置的Ge-O-Pt鍵的散射路徑，且強(qiáng)度很高，證明了Pt是通過Pt-O-Ge鍵的形式錨定在Ge-UTL沸石上。此外，沒有觀察到Ge-Ge鍵的散射路徑信號(hào)，表明骨架Ge未被還原，仍為原子分散的骨架Ge位點(diǎn)。

Ge原子在載體和催化劑中的位置

采用¹⁹F MAS NMR技術(shù)對(duì)雙四元環(huán)結(jié)構(gòu)中的元素組成進(jìn)行了表征，確認(rèn)了各種組成的雙四元環(huán)所占比例并計(jì)算出了雙四元環(huán)結(jié)構(gòu)中Ge含量占整個(gè)UTL晶體中Ge含量的95 %左右，表明經(jīng)酸處理穩(wěn)固后，樣品中的Ge主要位于雙四元環(huán)結(jié)構(gòu)單元。確定了Pt的定向錨定和落位是通過與雙四元環(huán)結(jié)構(gòu)中的骨架Ge的化學(xué)相互作用來實(shí)現(xiàn)的。證明了一種全新的活性位點(diǎn)Pt₄-Ge₂-d4r@UTL的形成，其可以高效催化丙烷脫氫制取丙烯。

丙烷脫氫過程的理論計(jì)算結(jié)果

DFT理論計(jì)算和微觀動(dòng)力學(xué)模擬結(jié)果表明Pt₄-Ge₂-d4r@UTL結(jié)構(gòu)的計(jì)算活化能接近實(shí)驗(yàn)值，且遠(yuǎn)低于Pt(111)的活化能。這歸因于Pt₄-Ge₂-d4r@UTL結(jié)構(gòu)可以有效降低第一步脫氫的能壘，這是整個(gè)PDH反應(yīng)的速率決定步驟，從而提高丙烷脫氫反應(yīng)速率。

吳鵬教授課題組長(zhǎng)期聚焦于新型沸石分子篩催化材料的設(shè)計(jì)及環(huán)境友好石油化學(xué)化工過程的研究。華東師大化學(xué)與分子工程學(xué)院博士后馬躍為論文的第一作者，華東師大化學(xué)與分子工程學(xué)院吳鵬教授、徐浩教授、關(guān)業(yè)軍教授，以及中國(guó)石油大學(xué)（北京）宋衛(wèi)余教授、內(nèi)蒙古大學(xué)張江威研究員、阿卜杜拉國(guó)王科技大學(xué)韓宇教授為共同通訊作者。合作單位包括石油科學(xué)研究院、崇明生態(tài)研究院、重慶大學(xué)、中國(guó)石油大學(xué)（北京）、內(nèi)蒙古大學(xué)、華南理工大學(xué)以及阿卜杜拉國(guó)王科技大學(xué)。

附：

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41929-023-00968-7