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基于此，大連理工大學(xué)梁長(zhǎng)海教授團(tuán)隊(duì)近期針對(duì)二苯并噻吩類(lèi)化合物的脫硫機(jī)理進(jìn)行系統(tǒng)研究。研究過(guò)程首次采用Pt/ZnO反應(yīng)吸附劑，實(shí)現(xiàn)二苯并噻吩和4,6-二甲基二苯并噻吩在常壓低氫耗量條件下直接脫硫路徑（脫硫率高達(dá)99.9%），為常壓超深度反應(yīng)吸附脫硫劑的開(kāi)發(fā)提供新思路。相關(guān)工作于近日以題為“C-S cleavage of dibenzothiophenes with or without steric hindrance by the interface between PtS_xand ZnO”的研究性論文在Chemical Engineering Journal期刊上發(fā)表。

該研究工作主要從Pt/ZnO反應(yīng)吸附劑中金屬活性中心的吸附方式、空間位阻對(duì)二苯并噻吩類(lèi)化合物的脫硫效率、Pt/ZnO在脫硫過(guò)程中的結(jié)構(gòu)演變、活性中心上的硫沉積/吸附等方面進(jìn)行研究。研究結(jié)果表明，采用Pt中心，二苯并噻吩的吸附構(gòu)型發(fā)生轉(zhuǎn)變，以σ型優(yōu)先吸附于Pt中心表面，與Ni和Pd中心的π型吸附截然不同。這也是導(dǎo)致1Pt/ZnO的超高脫硫活性的主要原因，其TOF可達(dá)84.8h^-1，脫硫比速率為3.51 μmol_DBT/(g·min)。二苯并噻吩在Pt/ZnO上的脫硫活性與Pt與ZnO間的協(xié)同作用相關(guān)；當(dāng)反應(yīng)物中存在空間位阻時(shí)，4,6-二甲基二苯并噻吩的本征脫硫活性與Pt的分散度呈正相關(guān)。同時(shí)，對(duì)反應(yīng)過(guò)程中Pt和ZnO的結(jié)構(gòu)演變進(jìn)行驗(yàn)證，Pt在常壓反應(yīng)吸附脫硫過(guò)程中形成PtS_x活性組分，ZnO載體因其特殊的S轉(zhuǎn)移性質(zhì)可有效保護(hù)PtS_x活性中心在反應(yīng)吸附脫硫階段保持高分散性及活性，無(wú)明顯硫中毒現(xiàn)象。Pt/ZnO在達(dá)到飽和硫容后，可以在高壓條件下實(shí)現(xiàn)高的加氫脫硫穩(wěn)定性。研究過(guò)程同時(shí)采用DFT和實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)比證實(shí)，相比于Pt和PtZn，PtS_x作為Pt/ZnO的活性中心，有效降低反應(yīng)能壘，精準(zhǔn)實(shí)現(xiàn)常壓直接脫硫過(guò)程。

本研究工作提出了Pt/ZnO在二苯并噻吩類(lèi)上的常壓反應(yīng)吸附脫硫機(jī)理。與傳統(tǒng)催化劑超深度脫硫所需的高壓條件不同，Pt/ZnO可在常壓條件下實(shí)現(xiàn)二苯并噻吩和4,6-二甲基二苯并噻吩的超深度脫硫。該工作為目前大規(guī)模應(yīng)用的S-Zord工藝提供一種常壓低氫耗超深度脫硫的反應(yīng)吸附劑，并為C-S鍵斷裂的機(jī)理研究提供新的理解與補(bǔ)充；也為課題組下一代石油樹(shù)脂加氫技術(shù)和非常規(guī)油品制清潔燃料技術(shù)奠定了理論基礎(chǔ)。

論文的第一作者為大連理工大學(xué)化工學(xué)院博士生牛鴻宇，通訊作者為大連理工大學(xué)梁長(zhǎng)海教授，李闖副教授和太原理工大學(xué)李文英教授。該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金（22038008），遼寧省自然科學(xué)基金（2021-MS-125），遼寧省“興遼英才計(jì)劃”（XLYC1908033），中央高?；究蒲袑?zhuān)項(xiàng)資金（DUT2021TB03）的資助。

文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.144115