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基于此，大連理工大學梁長海教授團隊近期針對二苯并噻吩類化合物的脫硫機理進行系統研究。研究過程首次采用Pt/ZnO反應吸附劑，實現二苯并噻吩和4,6-二甲基二苯并噻吩在常壓低氫耗量條件下直接脫硫路徑（脫硫率高達99.9%），為常壓超深度反應吸附脫硫劑的開發(fā)提供新思路。相關工作于近日以題為“C-S cleavage of dibenzothiophenes with or without steric hindrance by the interface between PtS_xand ZnO”的研究性論文在Chemical Engineering Journal期刊上發(fā)表。

該研究工作主要從Pt/ZnO反應吸附劑中金屬活性中心的吸附方式、空間位阻對二苯并噻吩類化合物的脫硫效率、Pt/ZnO在脫硫過程中的結構演變、活性中心上的硫沉積/吸附等方面進行研究。研究結果表明，采用Pt中心，二苯并噻吩的吸附構型發(fā)生轉變，以σ型優(yōu)先吸附于Pt中心表面，與Ni和Pd中心的π型吸附截然不同。這也是導致1Pt/ZnO的超高脫硫活性的主要原因，其TOF可達84.8h^-1，脫硫比速率為3.51 μmol_DBT/(g·min)。二苯并噻吩在Pt/ZnO上的脫硫活性與Pt與ZnO間的協同作用相關；當反應物中存在空間位阻時，4,6-二甲基二苯并噻吩的本征脫硫活性與Pt的分散度呈正相關。同時，對反應過程中Pt和ZnO的結構演變進行驗證，Pt在常壓反應吸附脫硫過程中形成PtS_x活性組分，ZnO載體因其特殊的S轉移性質可有效保護PtS_x活性中心在反應吸附脫硫階段保持高分散性及活性，無明顯硫中毒現象。Pt/ZnO在達到飽和硫容后，可以在高壓條件下實現高的加氫脫硫穩(wěn)定性。研究過程同時采用DFT和實驗結果對比證實，相比于Pt和PtZn，PtS_x作為Pt/ZnO的活性中心，有效降低反應能壘，精準實現常壓直接脫硫過程。

本研究工作提出了Pt/ZnO在二苯并噻吩類上的常壓反應吸附脫硫機理。與傳統催化劑超深度脫硫所需的高壓條件不同，Pt/ZnO可在常壓條件下實現二苯并噻吩和4,6-二甲基二苯并噻吩的超深度脫硫。該工作為目前大規(guī)模應用的S-Zord工藝提供一種常壓低氫耗超深度脫硫的反應吸附劑，并為C-S鍵斷裂的機理研究提供新的理解與補充；也為課題組下一代石油樹脂加氫技術和非常規(guī)油品制清潔燃料技術奠定了理論基礎。

論文的第一作者為大連理工大學化工學院博士生牛鴻宇，通訊作者為大連理工大學梁長海教授，李闖副教授和太原理工大學李文英教授。該研究得到了國家自然科學基金（22038008），遼寧省自然科學基金（2021-MS-125），遼寧省“興遼英才計劃”（XLYC1908033），中央高校基本科研專項資金（DUT2021TB03）的資助。

文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.144115