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大連理工梁長海團(tuán)隊(duì)在油品和化學(xué)品常壓超深度脫硫領(lǐng)域取得新進(jìn)展 化學(xué)加

來源:大連理工大學(xué)化工學(xué)院      2023-06-26
導(dǎo)讀:油品中硫化物的存在會(huì)導(dǎo)致原油精煉和精細(xì)化學(xué)品制造過程中的催化劑失活、管道腐蝕等問題,導(dǎo)致嚴(yán)重的經(jīng)濟(jì)損失。此外,燃油燃燒所產(chǎn)生的SOx對人類健康和生存環(huán)境構(gòu)成巨大威脅。目前,世界主要經(jīng)濟(jì)體對油品硫含量的限制日趨嚴(yán)格,旨在逐步實(shí)現(xiàn)“零硫”目標(biāo)。因此,油品選擇性加氫脫硫過程是非常重要的化工過程,在清潔能源轉(zhuǎn)化、環(huán)境保護(hù)和人類健康等方面均具有十分重要的戰(zhàn)略價(jià)值。然而,現(xiàn)階段油品脫硫的瓶頸在于如何實(shí)現(xiàn)大規(guī)模、低氫耗的超深度脫硫(僅C-S鍵斷裂脫除)。其中二苯并噻吩類含硫化合物的脫除最具挑戰(zhàn)性。

基于此,大連理工大學(xué)梁長海教授團(tuán)隊(duì)近期針對二苯并噻吩類化合物的脫硫機(jī)理進(jìn)行系統(tǒng)研究。研究過程首次采用Pt/ZnO反應(yīng)吸附劑,實(shí)現(xiàn)二苯并噻吩和4,6-二甲基二苯并噻吩在常壓低氫耗量條件下直接脫硫路徑(脫硫率高達(dá)99.9%),為常壓超深度反應(yīng)吸附脫硫劑的開發(fā)提供新思路。相關(guān)工作于近日以題為“C-S cleavage of dibenzothiophenes with or without steric hindrance by the interface between PtSxand ZnO”的研究性論文在Chemical Engineering Journal期刊上發(fā)表。

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該研究工作主要從Pt/ZnO反應(yīng)吸附劑中金屬活性中心的吸附方式、空間位阻對二苯并噻吩類化合物的脫硫效率、Pt/ZnO在脫硫過程中的結(jié)構(gòu)演變、活性中心上的硫沉積/吸附等方面進(jìn)行研究。研究結(jié)果表明,采用Pt中心,二苯并噻吩的吸附構(gòu)型發(fā)生轉(zhuǎn)變,以σ型優(yōu)先吸附于Pt中心表面,與Ni和Pd中心的π型吸附截然不同。這也是導(dǎo)致1Pt/ZnO的超高脫硫活性的主要原因,其TOF可達(dá)84.8h-1,脫硫比速率為3.51 μmolDBT/(g·min)。二苯并噻吩在Pt/ZnO上的脫硫活性與Pt與ZnO間的協(xié)同作用相關(guān);當(dāng)反應(yīng)物中存在空間位阻時(shí),4,6-二甲基二苯并噻吩的本征脫硫活性與Pt的分散度呈正相關(guān)。同時(shí),對反應(yīng)過程中Pt和ZnO的結(jié)構(gòu)演變進(jìn)行驗(yàn)證,Pt在常壓反應(yīng)吸附脫硫過程中形成PtSx活性組分,ZnO載體因其特殊的S轉(zhuǎn)移性質(zhì)可有效保護(hù)PtSx活性中心在反應(yīng)吸附脫硫階段保持高分散性及活性,無明顯硫中毒現(xiàn)象。Pt/ZnO在達(dá)到飽和硫容后,可以在高壓條件下實(shí)現(xiàn)高的加氫脫硫穩(wěn)定性。研究過程同時(shí)采用DFT和實(shí)驗(yàn)結(jié)果對比證實(shí),相比于Pt和PtZn,PtSx作為Pt/ZnO的活性中心,有效降低反應(yīng)能壘,精準(zhǔn)實(shí)現(xiàn)常壓直接脫硫過程。

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本研究工作提出了Pt/ZnO在二苯并噻吩類上的常壓反應(yīng)吸附脫硫機(jī)理。與傳統(tǒng)催化劑超深度脫硫所需的高壓條件不同,Pt/ZnO可在常壓條件下實(shí)現(xiàn)二苯并噻吩和4,6-二甲基二苯并噻吩的超深度脫硫。該工作為目前大規(guī)模應(yīng)用的S-Zord工藝提供一種常壓低氫耗超深度脫硫的反應(yīng)吸附劑,并為C-S鍵斷裂的機(jī)理研究提供新的理解與補(bǔ)充;也為課題組下一代石油樹脂加氫技術(shù)和非常規(guī)油品制清潔燃料技術(shù)奠定了理論基礎(chǔ)。

論文的第一作者為大連理工大學(xué)化工學(xué)院博士生牛鴻宇,通訊作者為大連理工大學(xué)梁長海教授,李闖副教授和太原理工大學(xué)李文英教授。該研究得到了國家自然科學(xué)基金(22038008),遼寧省自然科學(xué)基金(2021-MS-125),遼寧省“興遼英才計(jì)劃”(XLYC1908033),中央高校基本科研專項(xiàng)資金(DUT2021TB03)的資助。

文章鏈接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.144115


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