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隨著電子器件微型化需求的不斷增加，使用單個(gè)分子作為功能元件已成為納米科學(xué)一個(gè)蓬勃發(fā)展的領(lǐng)域。其中構(gòu)建分子開關(guān)是信息存儲、邏輯數(shù)據(jù)操縱和信號處理等方面的重要步驟。在過去四十年中，設(shè)計(jì)單分子開關(guān)的常用方法是利用分子骨架響應(yīng)外界刺激，但這需要復(fù)雜的有機(jī)合成。如何原位控制同一分子骨架中分子-電極接觸從而實(shí)現(xiàn)單分子開關(guān)在技術(shù)上仍是一個(gè)重大挑戰(zhàn)。

針對這一挑戰(zhàn)，周小順研究員和王亞浩副教授設(shè)計(jì)利用電化學(xué)控制的雙電層中局域金屬陽離子調(diào)控界面分子-電極接觸作用，從而實(shí)現(xiàn)單分子可逆開關(guān)。首先通過電化學(xué)掃描隧道顯微鏡裂結(jié)技術(shù)（STM-BJ），發(fā)現(xiàn)了羧酸分子在金屬陽離子(如 Na⁺、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺)溶液中電化學(xué)調(diào)控下的單分子開關(guān)功能；進(jìn)一步通過原位殼層隔絕納米粒子增強(qiáng)拉曼光譜證實(shí)，含金屬陽離子溶液中，電位遠(yuǎn)小于PZC時(shí)外亥姆霍茲層(OHP)中的局域金屬陽離子會與分子羧發(fā)生強(qiáng)配位作用，從而抑制分子與Au電極作用形成分子結(jié)，實(shí)現(xiàn)單分子結(jié)電導(dǎo)關(guān)閉狀態(tài)（OFF）；隨著電位增加，羧酸-金屬離子配位會被破壞，分子會先以質(zhì)子化和去質(zhì)子化共存吸附在電極表面，最后完全去質(zhì)子化。去質(zhì)子化的-COO^-可以與Au電極發(fā)生強(qiáng)作用，形成分子結(jié)實(shí)現(xiàn)電子傳輸（ON），這與不同電解質(zhì)溶液中羧酸分子結(jié)的電化學(xué)門控實(shí)驗(yàn)結(jié)果是一致的。

為了進(jìn)一步證明局域陽離子調(diào)控的可逆單分子開關(guān)，作者對三種羧酸分子進(jìn)行電導(dǎo)循環(huán)測量，發(fā)現(xiàn)0 V電導(dǎo)峰重復(fù)出現(xiàn)，-0.5 V則消失，且具有很好的循環(huán)穩(wěn)定性。進(jìn)一步進(jìn)行I-t測試，發(fā)現(xiàn)0 V可以觀察到電流躍變到ON狀態(tài)，而電位控制在-0.5 V時(shí)，則只觀察到了基線電流及其波動(dòng)。同時(shí)I-V測試結(jié)果也表明，在電位負(fù)向或正向掃描過程中，電流會跳變到低值或高值。這對應(yīng)于分子結(jié)的斷裂和形成，且電流絕對差值與單分子電導(dǎo)測量結(jié)果一致，進(jìn)一步證明局域陽離子調(diào)控可逆單分子開關(guān)的可行性。

該工作首次利用電化學(xué)STM-BJ、I-t和I-V技術(shù)在羧酸分子結(jié)中成功實(shí)現(xiàn)了局域陽離子控制的可逆單分子開關(guān)，并借助原位拉曼光譜，闡述其開關(guān)機(jī)制，為通過柵電極實(shí)現(xiàn)可逆單分子開關(guān)開辟了一條新途徑。

研究成果得到了國家自然科學(xué)基金、浙江省自然科學(xué)基金和浙江師范大學(xué)等經(jīng)費(fèi)資助。