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發(fā)展能夠促進析氧反應（OER）遲緩動力學的非貴金屬催化劑對于高效水分解以實現(xiàn)氫能的大規(guī)模利用至關重要。水鈉錳礦（birnessite）具有與光合作用系統(tǒng)II中的產(chǎn)氧團簇相似的局部原子結構，因此受到了廣泛的研究。但birnessite自身的OER催化性能仍不盡如人意，需要進一步的改性增效。同時，birnessite限制性的層間微環(huán)境，尤其是限制性的層間水環(huán)境，也會對其OER催化活性和作用機制產(chǎn)生影響，但目前這一部分的研究相對較少。鑒于此，北京大學深圳研究生院楊世和教授（深圳灣實驗室）、龍霞副教授和深圳灣實驗室高加力教授（北京大學深圳研究生院）、王英杰副研究員報道了一種通過控制Fe(III)插層和對接而誘導birnessite局部層重構的Fe-Bir催化劑，表現(xiàn)出顯著提升的OER催化活性，其在10 mA/cm²的過電位低至240 mV，tafel斜率低至33 mV/dec。

實驗和理論計算表明，F(xiàn)e(III)對接誘導了MnO₂層局部重構，部分Mn(IV)還原為Mn(III)，并形成層邊錨定的Fe(III)-O-Mn(III)活性位點。層邊錨定的Fe(III)和Mn(III)離子以及封閉的層間環(huán)境促進了層間水的有序排列，從而降低重組能并加速電子轉移。DFT計算表明，F(xiàn)e(III)-O-Mn(III)協(xié)同吸附O*和OH*中間體，以非協(xié)同的PCET步驟高效產(chǎn)氧。該工作為在納米尺度上設計低維材料來提高水分解反應動力學開辟了一條新的途徑。

這項工作于近期發(fā)表在化學領域頂級期刊Journal of the American Chemical Society上，標題為“Fe(III) Docking-Activated Sites in Layered Birnessite for Efficient Water Oxidation”。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c01181

本文的第一作者為北京大學深圳研究生院博士研究生鞠敏，通訊作者為北京大學深圳研究生院楊世和教授、龍霞副教授和深圳灣實驗室高加力教授、王英杰副研究員。上述研究工作得到了國家自然科學基金、深圳市孔雀計劃和深圳市科技創(chuàng)新委員會的大力支持。