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該論文題目為“氫氧化物吸附依賴的拐點行為揭示氫電催化動力學(xué)pH效應(yīng)的雙電層起源”《Electric-Double-Layer Origin of the Kinetic pH Effect of Hydrogen Electrocatalysis Revealed by a Universal Hydroxide Adsorption-Dependent Inflection-Point Behavior》。第一作者為武漢大學(xué)化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院的2020級博士生蘇立新和中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所陳俊翔副研究員，通訊作者為羅威教授和陳勝利教授。

氫電極反應(yīng)包括析氫反應(yīng)(HER)和氫氧化反應(yīng)(HOR)，在氫能體系中起著重要作用。目前，隨著堿性交換膜(AEM)技術(shù)的進步和用于氧電極反應(yīng)的非金屬基催化劑的發(fā)展，膜燃料電池和水電解技術(shù)有望克服對貴金屬催化劑的依賴。然而，當電解質(zhì)從酸轉(zhuǎn)化為堿性，氫電極反應(yīng)的動力學(xué)會下降超過2個數(shù)量級，即使是催化性能優(yōu)異的鉑也是如此。盡管在過去的幾年里作出了廣泛的努力，這種氫電催化動力學(xué)pH效應(yīng)的起源和吸附氫氧化物的作用仍然存在激烈的爭論，嚴重制約了堿性氫能技術(shù)的進步。

在此工作中，研究者探究了具有不同OHBE的催化劑(Pt、Rh、Rh2P、Ru和Ru2P)在不同pH值的電解質(zhì)溶液中的HOR/HER動力學(xué)。研究發(fā)現(xiàn)，這些催化劑的HOR/HER活性在寬pH值范圍內(nèi)都表現(xiàn)出拐點，且拐點與它們的OHBE單調(diào)相關(guān)。pH效應(yīng)的這種普遍的拐點行為對氫結(jié)合能(HBE)作為HOR/HER催化劑活性普適描述符的觀點提出質(zhì)疑。同時，拐點pH和OHBE之間的關(guān)系也不能用OHBE影響表面水解離或形成步驟動力學(xué)這一普遍接受的觀點進行解釋。本文作者提出了一個三路徑動力學(xué)模型，其中在不同pH的水溶液中水合氫離子(H3O+)和水(H2O)作為氫供體參與HOR/HER，分別是H3O+，H2O/OHad和H2O/OH?路徑。動力學(xué)模型表明，H3O和H2O/OH?路徑的速率隨pH的變化呈現(xiàn)相反的變化趨勢，從而在活性-pH關(guān)系曲線中產(chǎn)生拐點。此外，酸性和堿性HOR/HER之間的動力學(xué)差異以及拐點pH值隨催化材料的OHBE單調(diào)變化。這可以很好地用EDL中界面氫鍵網(wǎng)絡(luò)連通性隨OHBE的變化來解釋?？偟膩碚f，模型和實驗結(jié)果為理解氫電催化動力學(xué)對pH、OHBE和雙電層的復(fù)雜依賴性提供了可靠的依據(jù)；并且這些概念對理解其他電催化反應(yīng)的動力學(xué)pH效應(yīng)具有重要意義，也為設(shè)計pH靶向電催化劑提供了指導(dǎo)。

論文的合作者包括武漢大學(xué)化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院研究生楊甫林、博士后李朋、研究生靳一鳴。該研究獲得了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金重點項目的支持。武漢大學(xué)科研公共服務(wù)共享平臺為此項工作的開展提供了有力的支撐。