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福建農(nóng)林大學(xué)材料工程學(xué)院袁占輝教授團(tuán)隊在構(gòu)建高效光催化劑制備雙氧水領(lǐng)域中取得重要進(jìn)展

來源:福建農(nóng)林大學(xué)材料工程學(xué)院      2023-06-09
導(dǎo)讀:福建農(nóng)林大學(xué)材料工程學(xué)院袁占輝教授團(tuán)隊在構(gòu)建高效光催化劑制備雙氧水領(lǐng)域中取得重要進(jìn)展,相關(guān)研究成果在Applied Catalysis B: Environmental在線發(fā)表。

 近日,福建農(nóng)林大學(xué)材料工程學(xué)院袁占輝教授團(tuán)隊(生物質(zhì)基先進(jìn)催化及功能材料團(tuán)隊)在化學(xué)與環(huán)境領(lǐng)域國際頂級期刊Applied Catalysis B: Environmental在線發(fā)表了題為“Controlled Synthesis of Hollow Carbon RingIncorporated g-C3N4 Tubes for Boosting Photocatalytic H2O2 Production”的研究論文。本文是該團(tuán)隊在構(gòu)建高效光催化劑制備雙氧水領(lǐng)域中取得的又一創(chuàng)新性成果,福建農(nóng)林大學(xué)為本文第一完成單位,福建農(nóng)林大學(xué)材料工程學(xué)院的碩士研究生羅豪為第一作者,袁占輝教授為第一通訊作者,福建農(nóng)林大學(xué)的肖禾副教授、日本名古屋大學(xué)的Yusuke Asakura教授和閩江學(xué)院的灑榮建副研究員為共同通訊作者。


圖1光催化劑制備的流程圖

本研究利用超分子自組裝的策略,在堿性條件下,水熱誘導(dǎo)三聚氰胺(M),三聚氰酸(MA),三醛基間苯三酚(TP)實(shí)現(xiàn)超分子前驅(qū)體的制備(圖1)。因TP具有大量醛基(-CHO)及羥基(-OH)官能團(tuán),從而能夠提供大量的氫鍵供受體。同時,其醛基能夠在熱處理過程中與M所含氨基發(fā)生希夫堿共價鍵合反應(yīng)。因此,在氫鍵-共價鍵雙重作用力下,TP能夠完美地與M和MA構(gòu)建一種新型超分子自組裝體。后經(jīng)高溫煅燒,成功在中空管狀氮化碳分子層面上原位構(gòu)建TP衍生共軛芳香碳環(huán)(Cring),即石墨相氮化碳-碳環(huán)異質(zhì)結(jié)(CHCN)。其中Cring能夠在g-C3N4分子面內(nèi)形成有效內(nèi)建電場,電場指向?yàn)镃ring至g-C3N4,從而實(shí)現(xiàn)光生載流子的高效遷移、分離。與此同時,通過優(yōu)化Cring的添加量,成功開發(fā)出一種基于一步2e-ORR策略,增強(qiáng)兩步2e-ORR路徑高效光催化制備過氧化氫的催化劑。在10%的乙醇水溶液中,CHCN-0.02具有最優(yōu)的光催化制備H2O2性能(1.58 mmol L -1 h -1),在波長為420 nm處擁有28.1%的量子效率,其性能高于大部分已報道的光催化制備H2O2的研究。綜上所述,CHCN其電子轉(zhuǎn)移路徑以及光催化制備過氧化氫機(jī)理圖可表示如圖2所示。


圖2 CHCN光催化制備過氧化氫機(jī)理圖

原文鏈接https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.122933團(tuán)隊網(wǎng)站:https://acfm.fafu.edu.cn/ 




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