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鋰-氧氣（Li-O₂）電池具有3500 Wh/kg的高功率密度，有望成為下一代二次電池。然而，正極側(cè)在充電過程中涉及多相反應，放電產(chǎn)物Li₂O₂既是反應物又作為反應位點，易造成活性物質(zhì)Li₂O₂與電極過早脫離而導致電池可逆性降低。因此，深入理解并調(diào)控Li₂O₂的反應場所，以保持O₂和Li₂O₂之間的可逆轉(zhuǎn)化是迫切需要的。

使用原位原子力顯微鏡和電化學阻抗譜技術，該工作提出了一種普適的形貌依賴的Li₂O₂有效分解反應位點的機理。研究發(fā)現(xiàn)，不同形貌的Li₂O₂具有較為可觀的微觀電導率，使得充電過程的反應位點不僅存在于電極/Li₂O₂/電解質(zhì)三相界面，而且存在于Li₂O₂/電解質(zhì)界面，而實際有效的反應場所取決于兩個界面處Li2O2分解速率的相對快慢，其本質(zhì)上由兩界面處傳質(zhì)動力學和電荷轉(zhuǎn)移電阻的相對大小決定。因此，對于緊密的圓盤狀Li₂O₂，其具有較大的尺寸和較大的電荷轉(zhuǎn)移電阻，降低了Li₂O₂/電解質(zhì)界面的有效性，使得電極/Li₂O₂/電解質(zhì)界面是主要的分解位點，導致Li₂O₂過早脫離電極，可逆性降低；相反，對于具有較大表面積和豐富表面活性結(jié)構的多孔花狀和膜狀Li₂O₂，兩個界面均是有效分解位點，Li₂O₂不會過早脫離，分解過程更可逆，并且過電位主要來自緩慢的氧化動力學。本工作為理解鋰氧電池充電過程中反應位點的機理提供了新的思路，對設計可逆性高的鋰氧電池具有指導意義。

充電過程中Li₂O₂的兩種分解模式示意圖

該工作是在廈門大學化學化工學院毛秉偉教授和博士后谷宇的指導下完成，2020級博士生晏豪為本文第一作者。博士后王衛(wèi)偉，博士生李凱旋參與了部分表征工作，吳德印教授和博士生吳泰銳提供了理論計算支持，顏佳偉教授為數(shù)據(jù)討論和論文修改提供了重要指導，董全峰教授和鄭明森教授在實驗設備和論文修改方面提供了有益的支持。感謝嘉庚創(chuàng)新實驗室洪宇浩博士提供的XPS測試幫助，感謝中科院化學所文銳研究員和沈珍珍博士在實驗裝置方面提供的關鍵性的建議，以及亞琛工業(yè)大學的黃俊教授提供的有益建議。該論文得到了國家自然科學基金（21972119, 22002129, 22102137, 22072123）和中國博士后科學基金（2019TQ0177, 2022T150548）的資助。

論文鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.2c12267