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該論文題目為“金屬有機(jī)框架中超大三維籠用于核酸提取”《Extremely Large 3D Cages in Metal?Organic Frameworks for Nucleic Acid Extraction》。第一作者為武漢大學(xué)化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院的2020級博士生胡高力，通訊作者為鄧鶴翔教授。

以分子精度構(gòu)建具有特定尺寸和幾何形狀的三維（3D)空間一直以來是合成化學(xué)的重要挑戰(zhàn)之一。通常在超分子化學(xué)（Supramolecular Chemistry）中以分子籠的形式出現(xiàn)，而在網(wǎng)格化學(xué)（Reticular Chemistry）中則是形成空間無限拓展的三維籠狀孔道。這些籠或籠狀孔道為客體分子提供了分子定制的空間，被廣泛用于氣體的吸附、分離和轉(zhuǎn)化。如在籠內(nèi)引入更大的客體，如藥物及蛋白質(zhì)、核酸等生物大分子，則需要尺寸匹配的、更大的三維籠。然而，隨著尺寸的增大，相應(yīng)晶體合成和結(jié)構(gòu)的表征難度呈指數(shù)級上升。到目前為止，在超過10萬種MOF的晶體中，只有極少數(shù)具有介孔（2-50 nm）籠，其內(nèi)徑極限在6 nm左右。

在此工作中，研究者以多面體拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的擴(kuò)展效率為突破口，選擇了具有最高擴(kuò)展效率的多面體進(jìn)行同拓?fù)鋽U(kuò)展合成，基于吡唑羧酸合成出長度分別為0.85 nm和1.3 nm的有機(jī)配體，構(gòu)筑了一系列新型MOF晶體，成功獲得了內(nèi)徑8.5 nm，晶胞參數(shù)為17.4 nm的立方相MOF-929；以及內(nèi)徑11.4 nm，晶胞參數(shù)為22.8 nm的立方相MOF-939（圖一），拓展了分子組裝的尺寸邊界。研究者利用小角X射線散射、同步輻射X射線衍射、電子衍射、透射電鏡成像、氣體吸附等多種手段對MOF的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了解析和表征。揭示了多面體類型在同拓?fù)鋽U(kuò)展中的重要作用，以及化學(xué)鍵面密度是限制孔徑增長的關(guān)鍵因素。所獲得的具有超大三維籠的MOF晶體可用于提取核糖體RNA（4700 nt）及質(zhì)粒（3182 bp）等生物大分子，在核酸的提取、疾病的診斷和治療等方面有很好的應(yīng)用前景。

論文的合作者包括中國科學(xué)院院士、武漢大學(xué)化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院周翔教授，彭雙副研究員、博士后嚴(yán)微、研究生孫雨晴、趙鋮彬、上海科技大學(xué)博士后周毅以及蘇州大學(xué)副教授劉琦。該研究獲得了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金、中國博士后科學(xué)基金的支持。武漢大學(xué)科研公共服務(wù)條件平臺、上海同步輻射光源(SSRF)、Thermo Fisher Scientific公司上海NanoPort電鏡中心為此項工作的開展提供了有力的支撐。

圖一.基于具有高拓展效率多面體的MOF晶體同拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)合成，在MOF-939中獲得創(chuàng)紀(jì)錄的11.4 nm籠狀孔道。

原文鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.3c02128