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熒光染料分子的光誘導(dǎo)激發(fā)態(tài)過程存在著無限可能。大多數(shù)的染料分子具有無能壘的激發(fā)態(tài)弛豫過程，表現(xiàn)出單一波段的熒光發(fā)射；一些獨(dú)特的分子體系在激發(fā)態(tài)弛豫過程中會(huì)出現(xiàn)能壘并導(dǎo)致兩個(gè)局部最低能態(tài)，從而輻射出雙波段熒光發(fā)射。然而，單個(gè)熒光團(tuán)具有三重?zé)晒獍l(fā)射的現(xiàn)象則非常罕見?；诜枷阈院土Ⅲw位阻對二氫吩嗪結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的協(xié)同調(diào)控作用（J. Am. Chem. Soc., 2022, 144, 4883），田禾院士團(tuán)隊(duì)以具有振動(dòng)誘導(dǎo)發(fā)光性質(zhì)的N,N′-二苯基二氫二苯并[a,c]吩嗪（DPAC）為母體，通過在其鄰位引入位阻基團(tuán)調(diào)控激發(fā)態(tài)過程與光物理性質(zhì)，成功地實(shí)現(xiàn)了基于單個(gè)熒光團(tuán)的寬光譜三重?zé)晒獍l(fā)射，其光譜窗口覆蓋紫外至近紅外區(qū)（約350nm至850nm）。

研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步結(jié)合飛秒瞬態(tài)吸收光譜和含時(shí)密度泛函理論計(jì)算，發(fā)現(xiàn)位阻效應(yīng)對激發(fā)態(tài)勢能面形狀和激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)過程產(chǎn)生了顯著的影響。DPAC分子因其對稱的幾何構(gòu)型和較弱的分子內(nèi)位阻效應(yīng)，激發(fā)態(tài)彎曲到扭曲的結(jié)構(gòu)演變非常迅速，從而主要輻射出大Stokes位移的紅光發(fā)射；與DPAC陡峭的激發(fā)態(tài)勢能面相比，增強(qiáng)的位阻效應(yīng)使得單取代DPAC的激發(fā)態(tài)結(jié)構(gòu)演化路徑變得更寬、演化速度變得更慢，同時(shí)誘發(fā)產(chǎn)生了新的中間態(tài)，進(jìn)而表現(xiàn)出寬光譜的三波段發(fā)射；更強(qiáng)的位阻效應(yīng)使得雙取代DPAC的激發(fā)態(tài)結(jié)構(gòu)演化受限，表現(xiàn)出正常Stokes位移的藍(lán)光發(fā)射。值得指出的是，該工作首次證明了單一稠環(huán)共軛骨架在激發(fā)態(tài)可以發(fā)生從彎曲到平面再到扭曲的多步逐級(jí)結(jié)構(gòu)演變，并且這3種構(gòu)象可以作為發(fā)射態(tài)產(chǎn)生本征的多重?zé)晒獍l(fā)射。該工作進(jìn)一步豐富和完善了振動(dòng)誘導(dǎo)發(fā)光機(jī)制。

該工作主要由博士研究生金鑫在田禾院士和張志云教授的指導(dǎo)下完成，并得到了曲大輝教授、蘇建華教授、叢沐宇博士的大力支持；在飛秒瞬態(tài)吸收光譜方面得到了華東師范大學(xué)陳縉泉教授和王雪力博士的幫助與支持。該工作得到了國家自然科學(xué)基金、材料生物學(xué)與動(dòng)態(tài)化學(xué)教育部前沿科學(xué)中心、上海市科技重大專項(xiàng)、上?？茖W(xué)技術(shù)委員會(huì)、費(fèi)林加諾貝爾獎(jiǎng)科學(xué)家聯(lián)合研究中心等資金支持。 

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202305572