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近日，天水師范學(xué)院化學(xué)工程與技術(shù)學(xué)院金屬有機骨架化合物（MOFs）可控合成與應(yīng)用團隊與理論與計算化學(xué)團隊通過密切合作，利用半剛性多羧基配體結(jié)合含氮輔助配體與金屬Mn、Zn、Cu和Ni，通過溶劑熱反應(yīng)構(gòu)筑了系列具有新穎拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的多維度（1D, 2D和3D）配位聚合物并進行了理論計算。實驗研究發(fā)現(xiàn)，在水熱條件下，有機配體5-(3′-溴-4′-羧基苯氧基)間苯二甲酸在NiII離子的催化下，芳環(huán)上的Br原子被-OH所取代，然后在-OH鄰位發(fā)生脫羧反應(yīng)，而不是相反的反應(yīng)順序，且最終形成了Ni(II)金屬配合聚合物，這種有機配體選擇性Br?OH原位轉(zhuǎn)化串聯(lián)脫羧反應(yīng)得到了X射線光電子能譜(XPS)等實驗研究的證實，同時嚴(yán)格的理論計算也有力地支持了上述催化反應(yīng)發(fā)生的機制與合理性（圖1）。這一研究工作不但揭示了配位聚合物構(gòu)筑過程的有機配體上官能團的原位轉(zhuǎn)化機理，也為新配體設(shè)計和相關(guān)新穎拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)配位聚合物的結(jié)構(gòu)調(diào)控、功能開發(fā)具有重要意義。

圖1  Ni^II催化Br?OH原位轉(zhuǎn)化與分步脫羧的反應(yīng)機理

此外，值得注意的是Ni(II)離子催化有機配體H₃L向H₂L₁轉(zhuǎn)變的同時，參與配位形成Ni(II)配位聚合物，即Ni(II)離子既是催化劑，也是配位金屬中心，這一現(xiàn)象極為少見。所得Ni(II)聚合物結(jié)構(gòu)屬于海森堡無限鏈模型，具有反鐵磁耦合特性，探討了其零場冷卻(ZFC)和場冷卻(FC)現(xiàn)象。而Mn(II)配聚合物呈三維超分子結(jié)構(gòu)，具有直線型三核錳結(jié)構(gòu)磁性模型，表現(xiàn)出較弱的反鐵磁行為，且磁性擬合結(jié)果與理論計算結(jié)果完全吻合（圖2），這為將來合成維度可控的分子磁性材料提供了一種新的思路。

圖2  Mn(II)配合物為三維超分子結(jié)構(gòu)與磁學(xué)性能

上述研究工作以“Tuning Dimensions of Complexes through Selective In Situ Reaction, Mechanistic Insights into Ni(II)-Catalyzed Br?OH Exchange, Magnetic Properties, and Density Functional Theory Studies”為題發(fā)表于美國化學(xué)會無機化學(xué)領(lǐng)域的旗艦期刊《Inorganic Chemistry》，該期刊為自然指數(shù)期刊，在國際無機&核化學(xué)研究領(lǐng)域的影響力長期排名第一。天水師范學(xué)院化學(xué)工程與技術(shù)學(xué)院司長代博士為該論文的第一作者，袁焜教授為通訊作者，化學(xué)工程與技術(shù)學(xué)院2位本科生也參與了部分研究任務(wù)，天水師范學(xué)院為第一署名單位和唯一通訊單位，該工作得到了國家自然科學(xué)基金（21761030）等項目的資助。

金屬有機框架化合物(MOFs)，又稱配位聚合物(Coordination Polymers)，這類材料由于其固有的多級孔道、較大比表面積和特殊的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，使得它們在氣體的分離與存儲、氣液分離、藥物傳遞、離子交換、傳感技術(shù)、多相催化和能量轉(zhuǎn)化等方面展現(xiàn)了諸多優(yōu)勢(圖3)，從而廣泛應(yīng)用于發(fā)光、非線性光學(xué)、磁性和光電功能材料等領(lǐng)域。

圖3  配位聚合物的潛在應(yīng)用領(lǐng)域

化學(xué)學(xué)科已經(jīng)邁入“精準(zhǔn)”時代，實驗研究與理論計算的實質(zhì)性交叉融合是化學(xué)合成與化學(xué)研究“精準(zhǔn)”發(fā)展的內(nèi)在要求和必然趨勢。近年來，化學(xué)工程與技術(shù)學(xué)院不斷強化科研創(chuàng)新能力，著力做好化學(xué)省級重點學(xué)科、化學(xué)學(xué)術(shù)型碩士學(xué)位授權(quán)點和國家一流本科專業(yè)建設(shè)，充分發(fā)揮理論計算化學(xué)的特色和優(yōu)勢，大力倡導(dǎo)理論計算化學(xué)與化學(xué)各二級實驗學(xué)科的交叉融合。該工作是化學(xué)工程與技術(shù)學(xué)院院內(nèi)實驗與理論計算首次合作產(chǎn)出的高水平研究，也是化學(xué)工程與技術(shù)學(xué)院教師以天水師范學(xué)院為第一單位第一次在自然指數(shù)期刊發(fā)表文章。研究成果對進一步加強不同研究背景的教師聯(lián)合攻關(guān)和解決相關(guān)科學(xué)與技術(shù)問題，協(xié)同產(chǎn)出高水平科研成果，有效驅(qū)動學(xué)院整體科學(xué)研究和人才培養(yǎng)水平具有很好的示范引領(lǐng)作用。

文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.inorgchem.2c03643