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近日，《先進(jìn)材料》（Advanced Materials）以研究性論文（Research Article）的形式，在線發(fā)表了武漢大學(xué)化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院彭天右、李仁杰課題組關(guān)于鎳卟啉作為雙功能電催化劑用于全分解水的研究結(jié)果，揭示了氫鍵作用對(duì)催化中心微環(huán)境及其全分解水性能的調(diào)控機(jī)制。論文題目為《鎳(II)卟啉雙功能電催化劑微環(huán)境的氫鍵調(diào)控用于高效全分解水》（“Hydrogen-Bond Regulation of Microenvironment of Ni(II)-Porphyrin Bifunctional Electrocatalysts for Efficient Overall Water Splitting”），彭天右教授，李仁杰副教授為通訊作者，博士研究生張妍妍為第一作者。

開(kāi)發(fā)清潔能源和減少溫室氣體排放為21世紀(jì)全世界關(guān)注的重點(diǎn)課題。近些年來(lái)，該課題組響應(yīng)國(guó)家“雙碳戰(zhàn)略”，致力于基于光(電)催化的能源轉(zhuǎn)換研究，發(fā)展了以卟啉、酞菁為催化位點(diǎn)的光(電)催化制氫、二氧化碳還原或全分解水體系等能源轉(zhuǎn)換體系(Adv. Mater. 2022, 34, 203139；Appl. Catal. B 2022, 318, 121822；Appl. Catal. B 2022, 318, 121865；Adv. Energy Mater. 2021, 11, 2003575；Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2009819；Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2107290；Appl. Catal. B 2021, 291, 120128)。

在上述研究的基礎(chǔ)上，該課題組通過(guò)化學(xué)修飾卟啉周邊取代基，調(diào)控吡啶N的位置，合成了N原子位于鄰位、間位或?qū)ξ坏乃倪拎せ?II)卟啉(o-NiTPyP、m-NiTPyP和p-NiTPyP)，并將其用于全解水體系的雙功能電催化劑。結(jié)果表明，碳納米管上的m-NiTPyP表現(xiàn)出最佳的電催化全分解水性能，在堿性電解質(zhì)中10 mA cm-2電流密度下的析氧反應(yīng)和析氫反應(yīng)過(guò)電位分別為267 mV和138 mV。實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算結(jié)果表明，不同位置的吡啶取代基N原子可通過(guò)與供氫中間體(*OOH或H-OH)形成不同強(qiáng)度的氫鍵相互作用，進(jìn)而調(diào)控催化活性位點(diǎn)周圍微環(huán)境發(fā)生微妙的變化，從而影響其全分解水性能。其中，m-NiTPyP中吡啶N原子與供氫中間體的H原子具有更強(qiáng)的氫鍵作用和更小的催化中心(N-Ni-N)鍵角，因而表現(xiàn)出最佳的全分解水性能。該項(xiàng)工作的鎳(II)卟啉作為一個(gè)良好的分子催化劑模型體系可以用于揭示氫鍵調(diào)控的電催化劑微環(huán)境對(duì)全分解水性能的影響機(jī)制。

該項(xiàng)工作得到了課題組張靜副教授和湖北大學(xué)張躍興教授的大力支持，以及國(guó)家自然科學(xué)基金（21975190、21871215、216301003、21573166）、深圳市科技計(jì)劃項(xiàng)目（JCYJ20180302153921190）和湖北省創(chuàng)新研究群體基金（2014CFA007）的經(jīng)費(fèi)支持。

文章鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202210727