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PNAS：沈陽師范大學趙震教授研究團隊在甲烷低溫液相選擇催化氧化研究方面取得重要進展
來源：沈陽師范大學 2023-03-03
導(dǎo)讀：近日，沈陽師范大學趙震教授研究團隊在甲烷低溫液相選擇催化氧化研究方面取得重要進展，在世界公認的綜合性科學頂級期刊《美國科學院院刊》（PNAS））發(fā)表題為“Efficient catalysts of surface hydrophobic Cu-BTC with coordinatively unsaturated Cu(I) sites for the direct oxidation of methane” （用于甲烷直接氧化的具有配位不飽和Cu(I)位點的表面疏水性Cu-BTC的高效催化劑）的學術(shù)論文。到目前，沈陽師范大學教師已先后在世界四大綜合性頂尖學術(shù)期刊（Nature，Science，Cell，PNAS）中的三大頂級期刊上發(fā)表論文。
該學術(shù)論文第一作者為沈陽師范大學與中國石油大學（北京）聯(lián)合培養(yǎng)的博士研究生李文翠和李志，通訊作者為沈陽師范大學趙震教授和張航副教授。論文主要依托我校中國科協(xié)“一帶一路”國際聯(lián)合能源與環(huán)境催化研究中心和遼寧省高校重大科技平臺“能源與環(huán)境催化工程技術(shù)研究中心”完成，得到了國家自然科學基金重大研究計劃重點支持項目、國家自然科學基金重大研究計劃集成項目和國家自然科學基金青年科學基金的資助。甲烷的C-H鍵活化是天然氣、頁巖氣和煤層氣直接轉(zhuǎn)化為液體燃料的關(guān)鍵，建立低溫甲烷選擇性氧化催化路線是催化科學和技術(shù)面臨的重大挑戰(zhàn)之一。金屬有機框架（MOFs）材料不僅能構(gòu)筑結(jié)構(gòu)均一的高分散金屬離子催化劑，而且是一類優(yōu)良的仿生酶催化劑材料，采用疏水改性MOFs材料作為液相反應(yīng)中的甲烷選擇氧化催化劑，不僅克服了MOFs材料普遍不耐水的缺點，同時可以生成配位不飽和雙核銅活性位點。疏水性配位不飽和MOFs催化劑液相催化甲烷氧化示意圖趙震教授研究團隊探究了表面疏水性Cu-BTC催化劑用于高效液相催化甲烷選擇性氧化性能。采用溶劑熱法成功合成了含有雙核銅活性位點的金屬有機框架催化劑（Cu-BTC）。并利用氣相沉積法在235°C真空條件下，通過疏水性聚二甲基硅氧烷(PDMS)對Cu-BTC表面進行疏水化改性（Cu-BTC-P-235），生成具有混合價Cu(I)/Cu(II)的Cu配位不飽和金屬位點（CUS），以模擬甲烷單加氧酶(MMO)的結(jié)構(gòu)；作為對比，還制備了不同真空溫度疏水改性的催化劑（Cu-BTC-P-200）。疏水改性后的Cu-BTC-P-235不僅可以顯著提高其在液相中的催化循環(huán)穩(wěn)定性，還可以生成配位不飽和的Cu(I)位點，從而顯著提高催化活性。光譜表征和理論計算結(jié)果證明，配位不飽和的Cu(I)位點先使H2O2解離成?OH，再與配位不飽和的Cu(I)位點結(jié)合形成Cu(II)-O活性物種，激活甲烷的C?H鍵。Cu-BTC-P-235催化劑上實現(xiàn)了10.67 mmol gcat.?1h?1的C1含氧化合物(CH3OH, CH3OOH)的高產(chǎn)率，對C1含氧化合物的選擇性高達99.6%，并且催化劑具有優(yōu)異的可重復(fù)使用性。該研究開發(fā)了一種溫和條件下（50 °C）在Cu(II)-O活性位點上高效催化甲烷轉(zhuǎn)化的新途徑。原文鏈接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2206619120。近年來趙震教授研究團隊始終圍繞“能源與環(huán)境催化”領(lǐng)域的國家戰(zhàn)略需求，積極開展有組織的科研攻關(guān)工作，努力解決大氣PM2.5污染超標和低碳烷烴低溫直接轉(zhuǎn)化效率低的難題和關(guān)鍵技術(shù)，在燃油發(fā)動機尾氣催化凈化和甲烷、乙烷和丙烷等低碳烷烴的活化與選擇轉(zhuǎn)化方面連續(xù)取得新進展，相繼獲得科技部重點研發(fā)計劃項目、國家自然基金重大研究計劃培育、重點和集成項目等國家重大重點項目，又先后在PNAS、Angewandte Chemie International Edition、Applied Catalysis B、ACS Catalysis、Chemical Engineering Journal、Journal of Catalysis 等催化Top期刊上發(fā)表系列高水平論文。
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