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3月2日，電子科技大學(xué)物理學(xué)院喬梁教授團隊在超導(dǎo)新材料研究領(lǐng)域取得重大突破，發(fā)現(xiàn)了無限層鎳氧化物超導(dǎo)體（鎳基超導(dǎo)）超導(dǎo)電性的關(guān)鍵性元素（H）和奇異電子態(tài)（間隙位s軌道），為鎳基超導(dǎo)領(lǐng)域的發(fā)展開辟了嶄新的思路。研究結(jié)果以“Critical Role of Hydrogen for Superconductivity in Nickelates”為題，在Nature雜志在線發(fā)表。物理學(xué)院為第一完成單位，物理學(xué)院2019級博士生丁翔為該論文的第一作者。該研究得到了來自英國Diamond光源、北京計算科學(xué)研究中心、成都大學(xué)、北京大學(xué)和澳大利亞新南威爾士大學(xué)等課題組的鼎力支持。

 　　鎳基超導(dǎo)是當前凝聚態(tài)物理的前沿領(lǐng)域，具有重要的科學(xué)意義。在當前基于銅氧化物的高溫超導(dǎo)（銅基超導(dǎo)）研究陷入瓶頸的情況下，對類銅結(jié)構(gòu)的無限層鎳氧化物超導(dǎo)電性的深入研究，對于揭示高溫超導(dǎo)的本征物理機制和新一代超導(dǎo)技術(shù)的發(fā)展具有重要推動作用。自2019年美國斯坦福大學(xué)Hwang教授課題組率先在基于無限層結(jié)構(gòu)的鎳氧化物外延薄膜（Nd_0.8Sr_0.2NiO₂）中發(fā)現(xiàn)了超導(dǎo)電性以來，鎳基超導(dǎo)領(lǐng)域的發(fā)展并不順利。雖然鎳基超導(dǎo)的一些新現(xiàn)象相繼被報道，但其超導(dǎo)的起源之謎和樣品制備難度大、不同課題組間的重現(xiàn)性差，成為困擾該領(lǐng)域的兩大難題，制約著鎳基超導(dǎo)領(lǐng)域的發(fā)展。

　　圖1. （a）鎳基超導(dǎo)中H元素作用的示意圖；（b）SIMS實驗結(jié)果，證明H的存在；（c）H元素含量的有效調(diào)控

　　一般來說，物理規(guī)律是客觀存在的。當不同科學(xué)家的課題組制備的材料樣品頻繁出現(xiàn)“性能不能重現(xiàn)”的問題時，第一直覺就是材料內(nèi)部可能存在著不為人知的“隱變量”，從而“悄悄”改變了制備出的材料的物理性能。喬梁教授團隊通過系統(tǒng)深入的研究，利用極高元素敏感性的飛行時間二次離子質(zhì)譜（ToF-SIMS）發(fā)現(xiàn)鎳基超導(dǎo)外延薄膜中存在大量的H元素（圖1（b）），而且H元素自始至終存在于薄膜晶格外延生長和拓撲化學(xué)還原的過程（圖1（c））。進一步結(jié)合基于量子力學(xué)第一性原理（DFT）的方法確定了H元素在材料內(nèi)部的原子占據(jù)位置（八面體頂點氧的位置）。

　　作為自然界最簡單的、元素周期表排名第一的元素，H原子具有最小的原子半徑和原子質(zhì)量，因此H與常規(guī)探測媒介（光子、電子等）相互作用弱、散射截面小，導(dǎo)致其很難被探測到。但H元素又是無處不在的，大部分的物理和化學(xué)合成過程，都會涉及H元素的參與。而且H在材料中可以取代、間隙等位置存在，有可能顯著改變材料的電子結(jié)構(gòu)和物質(zhì)性質(zhì)。

　　在科學(xué)歷史上，H元素曾經(jīng)制造過幾起著名的“懸疑事件”。典型的例子就是基于GaN的藍光二極管（LED）的故事。早在上世紀80年代，制造藍光LED的主要技術(shù)限制是缺乏穩(wěn)定且有效的P型GaN。在實驗科學(xué)家們通過技術(shù)途徑在Mg摻雜的GaN中實現(xiàn)了P型導(dǎo)電和藍光LED后若干年，理論科學(xué)家才揭開了這個謎團：一方面，H通過形成Mg_Ga-H“缺陷對”，有助于穩(wěn)定P型摻雜GaN的晶格結(jié)構(gòu)；另一方面，H離子的介入“暗中”補償了Mg_Ga缺陷誘導(dǎo)的空穴摻雜效果，導(dǎo)致P型摻雜的GaN不導(dǎo)電。而發(fā)現(xiàn)“隱藏的”H元素、并進一步克服H元素帶來的問題，成為成功實現(xiàn)藍光LED 產(chǎn)業(yè)化的關(guān)鍵，也帶我們進入了當今五彩繽紛的LED時代。

 　　圖2. Nd_0.8Sr_0.2NiO₂H_x薄膜的輸運性質(zhì)及其H含量相關(guān)的超導(dǎo)相圖。

　　那么問題來了，H元素對無限層鎳氧化物超導(dǎo)電性是否有影響呢？該團隊通過極低溫強磁場輸運性質(zhì)研究發(fā)現(xiàn)，在Sr含量不變的情況下，通過調(diào)控H元素的含量，可以實現(xiàn)“弱絕緣→超導(dǎo)→弱絕緣”的連續(xù)相變（圖2），說明H元素的確對超導(dǎo)電性的出現(xiàn)有關(guān)鍵的作用。進一步，這些結(jié)果可以解釋為什么鎳基超導(dǎo)外延薄膜的生長如此困難，在世界范圍內(nèi)僅有少數(shù)課題組可以成功制備零電阻超導(dǎo)樣品，而且樣品重復(fù)性差。主要原因就是之前不同課題組的實驗，有可能沒有考慮到H元素的存在對超導(dǎo)的影響，沒有精確控制樣品的H含量。

　　圖3. （a）RIXS實驗觀測到的IIS軌道激發(fā)；（b）DFT理論計算的IIS軌道；（c）IIS軌道與Ni3d_x2-y2、Ni3d_z2、Nd5d_z2、O2p等軌道的雜化示意圖。

　　為了進一步理解H元素究竟是怎樣影響鎳基材料超導(dǎo)電性的，并揭示其微觀機制，該團隊通過基于同步輻射的共振X射線非彈性散射（RIXS）技術(shù)和電子結(jié)構(gòu)計算研究了鎳基超導(dǎo)體費米面附近的電子結(jié)構(gòu)。首次在實驗上觀察到了奇異電子態(tài)，即巡游的間隙位s軌道（IIS），并結(jié)合理論發(fā)現(xiàn)H元素與IIS軌道的雜化，有利于降低Ni3d-Nd5d和Ni3d-IIS的軌道耦合，進而實現(xiàn)“準二維”3d_x2-y2軌道主導(dǎo)的、類似于銅基超導(dǎo)的費米面電子結(jié)構(gòu)，促進超導(dǎo)態(tài)的出現(xiàn)（圖3）。

　　這表明，H元素就像一只“看不見的手” ，在無限層結(jié)構(gòu)鎳基氧化外延單晶薄膜的制備過程中悄悄地起到改變費米面電子結(jié)構(gòu)的作用，并在鎳基材料超導(dǎo)電性的產(chǎn)生過程中扮演著關(guān)鍵性的角色。該研究結(jié)果糾正了我們對該類材料電子結(jié)構(gòu)的認識，為理解鎳基超導(dǎo)的物理起源提供了關(guān)鍵信息，也為未來的深入理解鎳基超導(dǎo)的相關(guān)物理和材料性能，提供了準確的物理模型。

　　該研究受到了國家自然科學(xué)基金（12274061, 52072059, 11774044, 12088101, U2230402）、四川省科技廳（2021JDJQ0015, 2022ZYD0014）和澳大利亞科學(xué)基金（DP220103229，DP19013661）的支持。

　　論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-022-05657-2