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結(jié)構(gòu)決定性質(zhì)，這一底層認知邏輯和研究范式已被多次驗證和使用，廣泛應用于新物理現(xiàn)象的理解和預測、新材料的設(shè)計等。非晶態(tài)材料中原子的排布無長程序、內(nèi)部原子無法被直接觀測而導致其三維原子結(jié)構(gòu)依然成謎，原子尺度上的構(gòu)效關(guān)系仍不清楚。因為缺乏對真實非晶結(jié)構(gòu)的理解，半個世紀前Philip W. Anderson把無序度高度凝練成一個物理變量做簡單處理。直到現(xiàn)在來看，探索和表征非晶結(jié)構(gòu)中的無序度依然是材料科學和凝聚態(tài)非晶物理最具挑戰(zhàn)性的科學問題之一。

針對這一關(guān)鍵科學問題，北京大學材料學院劉磊課題組與中國科學院大學周武課題組、北京大學物理學院陳基課題組合作，于2023年3月2日在《自然》期刊發(fā)表題為“Disorder-tuned conductivity in amorphous monolayer carbon”的研究論文（DOI: 10.1038/s41586-022-05617-w），首次揭示了二維非晶材料中的構(gòu)效關(guān)系。在該研究中，研究人員利用了“二維材料的原子都暴露在表面，其位置可以被精準解析”這一特性，來解決非晶材料原子結(jié)構(gòu)解析的難題。

圖1.a: AMC生長機理示意圖；b-h:原子結(jié)構(gòu)表征

該工作利用一種環(huán)狀芳香分子（1,8二溴代B、N雜萘）作為前驅(qū)體，選用化學氣相沉積方法，將金屬襯底的溫度作為主要調(diào)控參數(shù)，精確調(diào)控分子源熱裂解程度及樣品的成核生長，得到了不同結(jié)構(gòu)無序度的二維非晶碳（AMC）樣品。進一步，利用電子衍射和掃描透射電子顯微技術(shù)揭示了AMC的原子結(jié)構(gòu)，系統(tǒng)分析了AMC中程序差異和原子結(jié)構(gòu)的溫度依賴特性。

圖2.a-f: AMC電學性質(zhì)測量

在電學性質(zhì)的測量中，研究人員發(fā)現(xiàn)了AMC材料的高度溫度依賴特性：在較低溫度下（275-300 ℃）AMC具有微弱的中程序而呈現(xiàn)高導電性（方塊電阻Rs:32 kΩpersquare）、325 ℃得到的樣品則變?yōu)榻^緣態(tài)、進一步升高溫度后，Rs與生長溫度負相關(guān)。研究人員最終實現(xiàn)了AMC導電性在9個數(shù)量級中的連續(xù)可調(diào)。

圖3.a-h: AMC構(gòu)效關(guān)系理論計算模型

研究人員利用密度泛函理論計算和蒙特卡洛計算成功關(guān)聯(lián)了二維非晶碳的原子結(jié)構(gòu)和電學性質(zhì)，揭示了AMC導電性差異的微觀機理：AMC-300與AMC-400導電性差異的主要來源是中程序的有無；AMC-400和AMC-500的中程序差異不大，其導電性的差異則主要源于納米晶區(qū)域的密度。為此，研究人員引入了一個新的結(jié)構(gòu)序參量—跳躍島密度；結(jié)合中程序，成功繪制了“微觀結(jié)構(gòu)-宏觀導電性能”相圖。這一發(fā)現(xiàn)也表明了非晶材料無序度的復雜性，難以直接用中程序完備描述其構(gòu)效關(guān)系。該工作首次在一個非晶材料實例中實現(xiàn)了精準的構(gòu)效關(guān)系，為二維材料、非晶材料物理及應用等領(lǐng)域提供了全新思路。

北京大學材料學院2018級博士生田慧豐、中國科學院大學2018級博士生馬銀行、北京大學材料學院2020級博士生李鎮(zhèn)江、物理學院2020級本科生程謀陽和新加坡國立大學寧守琮博士為論文共同第一作者；北京大學材料學院劉磊研究員、中國科學院大學周武教授和北京大學物理學院陳基研究員為論文的通訊作者。主要的合作者包括北京大學王恩哥教授、裴堅教授、雷霆研究員，新加坡國立大學Stephen J. Pennycook教授，中國人民大學李茂枝教授，中國科學院物理研究所程智剛研究員，北京理工大學黃元教授，中國科學院合肥物質(zhì)科學研究院強磁場中心王釗勝研究員等。

上述工作得到了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、北京自然科學基金、中國科學院戰(zhàn)略性先導科技專項等基金的支持。

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-022-05617-w