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日前，昆明理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院蔡金明教授團(tuán)隊(duì)研究成果以“Real-Space Imaging of a Phenyl Group Migration Reaction on Metal Surfaces”為題，發(fā)表在Nature Communications14, 970 (2023)上。昆明理工大學(xué)為論文的獨(dú)立完成單位，博士生阮子林、碩士生李佰錦、盧建臣教授、高蕾副教授為共同第一作者，蔡金明教授，盧建臣教授和高蕾副教授為共同通訊作者。該研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、云南省科學(xué)基金項(xiàng)目、中科院戰(zhàn)略先導(dǎo)項(xiàng)目等多個(gè)項(xiàng)目資助。

      表面合成由于其精準(zhǔn)性和易觀測(cè)性，一直是化學(xué)合成領(lǐng)域的重要方向，然而目前表面合成只實(shí)現(xiàn)了少數(shù)已有的化學(xué)反應(yīng)，探索表面合成過(guò)程中的新反應(yīng)、新機(jī)理一直是國(guó)際上的研究熱點(diǎn)，是精準(zhǔn)制備低維納米材料的關(guān)鍵所在?；瘜W(xué)遷移反應(yīng)是一類特殊的化學(xué)重排反應(yīng)，會(huì)在分子中的某一位點(diǎn)產(chǎn)生自由基，隨后高反應(yīng)活性的自由基位點(diǎn)在分子內(nèi)部轉(zhuǎn)移，導(dǎo)致分子中基團(tuán)位置的改變。與傳統(tǒng)的親核重排反應(yīng)不同，芳香基自由基遷移反應(yīng)的機(jī)理一直以來(lái)都存在爭(zhēng)議。

      鑒于此，昆明理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院蔡金明教授團(tuán)隊(duì)系統(tǒng)研究了1,4-二甲基-2,3,5,6-四苯基苯（DMTPB）分子在Au(111)、Cu(111)和Ag(110)三種基底上不同反應(yīng)活性和不同對(duì)稱性的化學(xué)反應(yīng)。利用具有原子分辨能力的掃描隧道顯微鏡（STM）和具有化學(xué)鍵分辨能力的非接觸原子力顯微鏡（NC-AFM）精確識(shí)別了反應(yīng)過(guò)程中的中間產(chǎn)物以及最終產(chǎn)物的精細(xì)結(jié)構(gòu)，證實(shí)了在DMTPB分子內(nèi)發(fā)生了新奇的苯基遷移反應(yīng)，并結(jié)合第一性原理計(jì)算，揭示了DMTPB分子內(nèi)苯基遷移反應(yīng)的機(jī)制。該工作為簡(jiǎn)化化學(xué)反應(yīng)路徑、合成新的低維納米材料提供了新的研究思路。

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-36696-6