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近日，在國家自然科學基金和安徽省高峰學科建設的支持下，安徽師范大學化學與材料科學學院李亞棟院士工作室負責人毛俊杰教授聯(lián)合清華大學和北京理工大學等，提出了一種通過在異質結界面設計構筑單原子電子橋實現(xiàn)催化性能大幅提升的新策略。

太陽能驅動二氧化碳轉換是一種回收和資源化溫室氣體的有效方法之一，有望在碳資源的綠色循環(huán)體系中發(fā)揮重要作用。然而，低的光生載流子分離和利用效率，限制了光催化二氧化碳轉化的進一步應用。構筑Z-型異質結提升載流子分離和利用效率被認為是最為有效的策略之一。其中，在異質結界面處構筑電子橋是實現(xiàn)載流子Z-型傳輸方式的關鍵，可以促進具有較高氧化還原能力的光生載流子參與反應，提高其分離和利用效率。目前，通過構筑高質量電子橋提升載流子Z-型傳輸效率，獲得高效、穩(wěn)定的光催化材料仍面臨巨大挑戰(zhàn)。

針對以上問題，安徽師范大學毛俊杰教授與清華大學合作開發(fā)了一種“Cu單原子電子橋（Cu-SAEB）”應用于MIL-125-NH₂和MoS₂形成的Z-型異質結光催化材料體系中。結構分析表明界面處形成的Cu單原子電子橋配位構型為“N–Cu₁–S”。在不使用犧牲劑的條件下，該材料可以將CO₂和H₂O轉換為化學計量比為2：1的CO和O₂，其CO產率高達236.0 μmol g^-1h^-1。重要的是，Cu-SAEB在經過至少30次循環(huán)測試后，仍保持初始的活性。利用原位和準原位光譜技術對Cu單原子電子橋的作用機制進行了深入研究和探討。結果表明，光催化過程中Cu單原子電子橋的存在可以加快復合材料中氧化還原能力相對較弱的載流子復合，促使具有較高氧化還原能力的載流子分離并參與反應，大大提高了Cu-SAEB中Z-型載流子傳輸效率，進而導致異質結光催化材料的性能和穩(wěn)定性的大幅提升。本工作揭示了Z-型異質結光催化材料界面載流子傳輸過程，為在原子尺度上構筑高效、穩(wěn)定的光催化材料提供了新思路。研究成果作為Hot Paper發(fā)表于Angew. Chem. Int. Ed.(2023, e202218460 )上。該論文第一作者為化材學院王剛博士，通訊作者為毛俊杰教授和清華大學王定勝教授，安徽師范大學為第一單位。

https://ahnu.edu.cn/info/1104/55392.htm