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近日，在國家自然科學(xué)基金和安徽省高峰學(xué)科建設(shè)的支持下，安徽師范大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院李亞棟院士工作室負(fù)責(zé)人毛俊杰教授聯(lián)合清華大學(xué)和北京理工大學(xué)等，提出了一種通過在異質(zhì)結(jié)界面設(shè)計(jì)構(gòu)筑單原子電子橋?qū)崿F(xiàn)催化性能大幅提升的新策略。

太陽能驅(qū)動(dòng)二氧化碳轉(zhuǎn)換是一種回收和資源化溫室氣體的有效方法之一，有望在碳資源的綠色循環(huán)體系中發(fā)揮重要作用。然而，低的光生載流子分離和利用效率，限制了光催化二氧化碳轉(zhuǎn)化的進(jìn)一步應(yīng)用。構(gòu)筑Z-型異質(zhì)結(jié)提升載流子分離和利用效率被認(rèn)為是最為有效的策略之一。其中，在異質(zhì)結(jié)界面處構(gòu)筑電子橋是實(shí)現(xiàn)載流子Z-型傳輸方式的關(guān)鍵，可以促進(jìn)具有較高氧化還原能力的光生載流子參與反應(yīng)，提高其分離和利用效率。目前，通過構(gòu)筑高質(zhì)量電子橋提升載流子Z-型傳輸效率，獲得高效、穩(wěn)定的光催化材料仍面臨巨大挑戰(zhàn)。

針對(duì)以上問題，安徽師范大學(xué)毛俊杰教授與清華大學(xué)合作開發(fā)了一種“Cu單原子電子橋（Cu-SAEB）”應(yīng)用于MIL-125-NH₂和MoS₂形成的Z-型異質(zhì)結(jié)光催化材料體系中。結(jié)構(gòu)分析表明界面處形成的Cu單原子電子橋配位構(gòu)型為“N–Cu₁–S”。在不使用犧牲劑的條件下，該材料可以將CO₂和H₂O轉(zhuǎn)換為化學(xué)計(jì)量比為2：1的CO和O₂，其CO產(chǎn)率高達(dá)236.0 μmol g^-1h^-1。重要的是，Cu-SAEB在經(jīng)過至少30次循環(huán)測(cè)試后，仍保持初始的活性。利用原位和準(zhǔn)原位光譜技術(shù)對(duì)Cu單原子電子橋的作用機(jī)制進(jìn)行了深入研究和探討。結(jié)果表明，光催化過程中Cu單原子電子橋的存在可以加快復(fù)合材料中氧化還原能力相對(duì)較弱的載流子復(fù)合，促使具有較高氧化還原能力的載流子分離并參與反應(yīng)，大大提高了Cu-SAEB中Z-型載流子傳輸效率，進(jìn)而導(dǎo)致異質(zhì)結(jié)光催化材料的性能和穩(wěn)定性的大幅提升。本工作揭示了Z-型異質(zhì)結(jié)光催化材料界面載流子傳輸過程，為在原子尺度上構(gòu)筑高效、穩(wěn)定的光催化材料提供了新思路。研究成果作為Hot Paper發(fā)表于Angew. Chem. Int. Ed.(2023, e202218460 )上。該論文第一作者為化材學(xué)院王剛博士，通訊作者為毛俊杰教授和清華大學(xué)王定勝教授，安徽師范大學(xué)為第一單位。

https://ahnu.edu.cn/info/1104/55392.htm