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中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)徐集賢教授團(tuán)隊與合作者針對鈣鈦礦太陽電池中長期普遍存在的“鈍化-傳輸”矛盾問題，提出了一種命名為PIC（porous insulator contact, 多孔絕緣接觸）的新型結(jié)構(gòu)和突破方案，基于嚴(yán)格的模型仿真和實驗給出了PIC方案的設(shè)計原理和概念驗證，實現(xiàn)了p-i-n反式結(jié)構(gòu)器件穩(wěn)態(tài)認(rèn)證效率的世界紀(jì)錄，并在多種基底和鈣鈦礦組分中展現(xiàn)了普遍的適用性。2023年2月17日，該成果以“通過一種多孔絕緣接觸減少鈣鈦礦太陽電池中的非輻射復(fù)合（Reducing nonradiative recombination in perovskite solar cells with a porous insulator contact）”為題發(fā)表在《科學(xué)》（Science）雜志上。

“鈍化-傳輸”矛盾問題在光電子器件中（例如太陽電池、發(fā)光二極管、光電探測器等）普遍存在。為了減少半導(dǎo)體表面的非輻射復(fù)合損失，需要覆蓋鈍化層來減少半導(dǎo)體表面缺陷密度。這些鈍化材料的導(dǎo)電率一般很低，增加其厚度會增強(qiáng)鈍化效果，但同時會導(dǎo)致電流傳輸受限。因為這個矛盾，目前這些超薄鈍化層的厚度需要極為精確的控制在幾個甚至一個納米內(nèi)（nm, 十億分之一米），載流子通過遂穿效應(yīng)等厚度敏感方式進(jìn)行傳輸，對于低成本的大面積生產(chǎn)不利。

鈣鈦礦太陽電池技術(shù)作近些年引起了廣泛關(guān)注，其主要器件類型包括鈣鈦礦單結(jié)、晶硅-鈣鈦礦疊層、全鈣鈦礦疊層電池等，有望在傳統(tǒng)晶硅太陽電池之外提供新的低成本高效率光伏方案。鈣鈦礦電池中，異質(zhì)結(jié)接觸問題帶來的非輻射復(fù)合損失已經(jīng)被普遍證明是主要的性能限制因素。由于“鈍化-傳輸”矛盾問題的存在，超薄鈍化層納米級別的厚度變化都會引起填充因子和電流密度的降低。因此各類鈣鈦礦器件都亟需一種新型的接觸結(jié)構(gòu)，能夠在提高性能的同時大幅減少鈍化厚度的敏感性。

圖1.PIC（porous insulator contact）的設(shè)計原理和器件仿真

團(tuán)隊經(jīng)過長期思考和大量實驗探索，提煉出這種PIC接觸結(jié)構(gòu)方案（圖1）。其主要思想是不依賴傳統(tǒng)納米級鈍化層和遂穿傳輸，而直接使用百納米級厚度的多孔絕緣層，迫使載流子通過局部開孔區(qū)域進(jìn)行傳輸，同時降低接觸面積。研究團(tuán)隊的半導(dǎo)體器件建模計算揭示了這種PIC結(jié)構(gòu)周期應(yīng)該與鈣鈦礦載流子傳輸長度匹配的關(guān)鍵設(shè)計原理。PIC方案與晶硅太陽能電池領(lǐng)域的局部接觸技術(shù)有異曲同工之妙，但是不同的是，鈣鈦礦中的載流子擴(kuò)散長度較單晶硅要短很多，從毫米級別大幅減小到微米甚至更短，這就要求PIC的尺寸和結(jié)構(gòu)周期要在百納米級別。傳統(tǒng)的晶硅局部接觸工藝不能夠直接滿足這種精度要求，而使用高精度微納加工技術(shù)在制備面積和成本方面存在不足。對此挑戰(zhàn)，團(tuán)隊巧妙利用了納米片的尺寸效應(yīng)，通過PIC生長方式從常規(guī)“層+島”（Stranski-Krastanov）模式向“島狀”（Volmer-Weber）模式的轉(zhuǎn)變，成功由低溫低成本的溶液法實現(xiàn)了這種納米結(jié)構(gòu)的制備（圖2）。

圖2.基于納米片尺寸效應(yīng)調(diào)控島狀生長模式實現(xiàn)PIC結(jié)構(gòu)

圖3.PIC對于鈣鈦礦界面和體相非輻射復(fù)合的抑制

團(tuán)隊在疊層器件中廣泛使用的p-i-n反式結(jié)構(gòu)中開展了PIC方案的驗證，首次實現(xiàn)了空穴界面復(fù)合速度從~60cm/s下降至10cm/s(圖3)，以及25.5%的單結(jié)最高效率（p-i-n結(jié)構(gòu)穩(wěn)態(tài)認(rèn)證效率紀(jì)錄24.7%）（圖4）。這種性能的大幅改善在多種帶隙和組分的鈣鈦礦中都普遍存在，展現(xiàn)了PIC廣泛的應(yīng)用前景。另外，PIC結(jié)構(gòu)在多種疏水性基底都實現(xiàn)了鈣鈦礦成膜覆蓋率和結(jié)晶質(zhì)量的提高（載流子體相壽命大幅提升），對于大面積擴(kuò)大化制備也很有意義。

圖4.在p-i-n反式器件中的PIC結(jié)構(gòu)驗證

值得注意的是，PIC方案具有普遍性，可進(jìn)一步在不同器件結(jié)構(gòu)和不同界面中推廣拓展；同時模擬計算指出目前實驗實現(xiàn)的PIC覆蓋面積還遠(yuǎn)未達(dá)到其設(shè)計潛力，可進(jìn)一步優(yōu)化獲得更大的性能提升。

中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院研究生彭偉、毛凱天和蔡逢春完成了論文的核心實驗工作；中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)徐集賢教授為通訊作者；美國科羅拉多大學(xué)博德分校Michael McGehee教授進(jìn)行了深入合作。該工作得到國家自然科學(xué)基金委、國家科技部、合肥綜合性國家科學(xué)中心能源研究院、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)碳中和研究院的基金支持。徐集賢教授感謝上海同步輻射光源和騰訊基金會科學(xué)探索獎的支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1126/science.ade3126