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近日，青島大學化學化工院丁欣課題組與副教授劉霞合作在電化學固氮領域取得重要研究進展，相關成果以“Pulsed Electrocatalysis Enabling High Overall Nitrogen Fixation Performance for Atomically Dispersed Fe on TiO₂”為題，在國際頂級期刊Angew. Chem. Int. Ed.(2023, 10.1002/ange.202217635) 發(fā)表。青島大學為論文的第一作者和通訊作者單位，2020級材料與化工專業(yè)碩士研究生郭明霞和教師方龍為共同第一作者，學院教師丁欣、劉霞和張林林為共同通訊作者。該工作得到國家自然科學基金項目資助。

電化學催化氮氣固定合成氨和硝酸，被認為是有可能取代傳統(tǒng)Haber-Bosch和Ostwald工藝的新技術。然而，固氮反應和水裂解副反應間的動力學差異導致催化選擇性低、活性差，如何實現高選擇性氮氣定向轉化一直是阻礙該領域發(fā)展的重大挑戰(zhàn)。該工作首次將氮氣活化理論分為水裂解生成活性氫、活性氧的電化學過程和活性中間體與氮氣作用的非電化學過程，并基于反應特點差異，開創(chuàng)性的將非連續(xù)的脈沖電催化應用于電催化固氮領域：通過周期性的脈沖策略周期性更新能斯特擴散層活性物質濃度，增強氮氣和活性中間體的供應；緩解復雜電化學反應中各基元反應間的動力學差異，實現二電極體系的高效氮氣還原氧化(NOR選擇性提升44.94倍，NRR選擇性提升7.8倍)。該工作為動力學差異的多步耦合反應的電催化過程傳質優(yōu)化、選擇性提升提供了新的研究思路。

這一重要成果也是課題組在相繼報道首例雙功能固氮催化劑（Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 10888）、微觀動力學調控電化學固氮（Adv. Mater., 2022, 2108180）之后，在電化學固氮領域的又一標志性成果。近三年，課題組已在Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., J. Energy Chem., Chin. J. Catal.等國內外知名期刊發(fā)表高水平論文18篇,在水系電化學固氮領域形成鮮明的研究特色。

論文信息：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202217635