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近日，青島大學(xué)化學(xué)化工院丁欣課題組與副教授劉霞合作在電化學(xué)固氮領(lǐng)域取得重要研究進展，相關(guān)成果以“Pulsed Electrocatalysis Enabling High Overall Nitrogen Fixation Performance for Atomically Dispersed Fe on TiO₂”為題，在國際頂級期刊Angew. Chem. Int. Ed.(2023, 10.1002/ange.202217635) 發(fā)表。青島大學(xué)為論文的第一作者和通訊作者單位，2020級材料與化工專業(yè)碩士研究生郭明霞和教師方龍為共同第一作者，學(xué)院教師丁欣、劉霞和張林林為共同通訊作者。該工作得到國家自然科學(xué)基金項目資助。

電化學(xué)催化氮氣固定合成氨和硝酸，被認(rèn)為是有可能取代傳統(tǒng)Haber-Bosch和Ostwald工藝的新技術(shù)。然而，固氮反應(yīng)和水裂解副反應(yīng)間的動力學(xué)差異導(dǎo)致催化選擇性低、活性差，如何實現(xiàn)高選擇性氮氣定向轉(zhuǎn)化一直是阻礙該領(lǐng)域發(fā)展的重大挑戰(zhàn)。該工作首次將氮氣活化理論分為水裂解生成活性氫、活性氧的電化學(xué)過程和活性中間體與氮氣作用的非電化學(xué)過程，并基于反應(yīng)特點差異，開創(chuàng)性的將非連續(xù)的脈沖電催化應(yīng)用于電催化固氮領(lǐng)域：通過周期性的脈沖策略周期性更新能斯特擴散層活性物質(zhì)濃度，增強氮氣和活性中間體的供應(yīng)；緩解復(fù)雜電化學(xué)反應(yīng)中各基元反應(yīng)間的動力學(xué)差異，實現(xiàn)二電極體系的高效氮氣還原氧化(NOR選擇性提升44.94倍，NRR選擇性提升7.8倍)。該工作為動力學(xué)差異的多步耦合反應(yīng)的電催化過程傳質(zhì)優(yōu)化、選擇性提升提供了新的研究思路。

這一重要成果也是課題組在相繼報道首例雙功能固氮催化劑（Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 10888）、微觀動力學(xué)調(diào)控電化學(xué)固氮（Adv. Mater., 2022, 2108180）之后，在電化學(xué)固氮領(lǐng)域的又一標(biāo)志性成果。近三年，課題組已在Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., J. Energy Chem., Chin. J. Catal.等國內(nèi)外知名期刊發(fā)表高水平論文18篇,在水系電化學(xué)固氮領(lǐng)域形成鮮明的研究特色。

論文信息：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202217635