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到2030年整個(gè)污水處理行業(yè)的碳排放總量將達(dá)到3.65億噸二氧化碳當(dāng)量，占比全國(guó)總碳排放量2.95%，而廢水產(chǎn)氫是減少?gòu)U水處理過(guò)程碳排放的有效策略之一。然而，已報(bào)道的光催化、壓電催化等分解水產(chǎn)氫的方法通常只能在純水中實(shí)現(xiàn)產(chǎn)氫，甚至需要在純水中加入乙醇、乳酸等捕獲空穴的有機(jī)犧牲劑才能提高產(chǎn)氫的效率。有機(jī)犧牲劑的加入使得產(chǎn)氫后的“純水”變成了“有機(jī)廢水”，間接增加了碳的排放。此外，據(jù)統(tǒng)計(jì)每生產(chǎn)300萬(wàn)噸的氫大概需要55億升淡水，這相當(dāng)于160萬(wàn)人每年的用水量，而利用廢水持續(xù)產(chǎn)氫可最大程度地減少淡水消耗。因此，開(kāi)展廢水產(chǎn)氫的基礎(chǔ)研究工作具有非常重要的環(huán)境意義和研究?jī)r(jià)值。

然而，實(shí)際廢水中普遍含有一些具有強(qiáng)吸電基團(tuán)的有機(jī)分子比如硝基芳香族化合物等，這些有機(jī)污染物會(huì)同時(shí)消耗氧化性的自由基和還原性的電子，不僅會(huì)降低有機(jī)分子的礦化率，還會(huì)抑制H₂的生成。為了克服上述難題，華東理工大學(xué)邢明陽(yáng)教授團(tuán)隊(duì)利用非中心對(duì)稱(chēng)MoS₂的壓電活性與MoS₂助催化芬頓技術(shù)的耦合，實(shí)現(xiàn)了在不加入有機(jī)犧牲劑和貴金屬條件下降解硝基苯廢水及實(shí)際化工廢水的同時(shí)高效產(chǎn)氫。先采用一步水熱法制備了具有納米花狀形貌的1T/2H混合相MoS₂壓電催化劑（圖A），再通過(guò)物理混合Fe⁰和過(guò)硫酸鹽（PMS）構(gòu)建了壓電催化與MoS₂助催化芬頓耦合體系（MoS₂/Fe⁰/PMS）。該耦合體系中的Fe⁰作為“捕獲空穴及反補(bǔ)電子”的助劑，不僅延長(zhǎng)了壓電電子的壽命，還反補(bǔ)了硝基苯競(jìng)爭(zhēng)消耗電子（硝基苯被Fe⁰還原成苯胺吸電子能力驟減），提高了參與產(chǎn)氫反應(yīng)電子的濃度（圖B）。實(shí)驗(yàn)結(jié)合DFT計(jì)算證實(shí)：PMS的引入可同時(shí)降低MoS₂表面對(duì)H⁺的吸附能，以及壓電電子還原H⁺產(chǎn)H₂反應(yīng)能壘（圖C），使得硝基苯降解過(guò)程中H₂的產(chǎn)量從3.9 μmol?g^-1?h^-1提高到901.0 μmol?g^-1?h^-1；調(diào)酸實(shí)驗(yàn)等排除了氫氣的產(chǎn)量是“活潑金屬與酸反應(yīng)”與“MoS₂壓電催化產(chǎn)氫”的簡(jiǎn)單加和（圖D，MoS₂/Fe⁰/PMS: 1153.7 μmol?g^-1?h^-1 > Fe⁰/PMS + MoS₂/PMS + MoS₂/Fe⁰ = 823.4 μmol?g^-1?h^-1）。與此同時(shí)，MoS₂可活化PMS并同時(shí)助催化Fe²⁺活化PMS引發(fā)一系列類(lèi)芬頓反應(yīng)，產(chǎn)生·O₂^?, ¹O₂, SO₄^·-等活性氧物種，實(shí)現(xiàn)對(duì)硝基苯及苯胺等的高效降解（圖E）。此外，MoS₂/Fe⁰/PMS體系還可實(shí)現(xiàn)處理實(shí)際工業(yè)廢水的過(guò)程中高效產(chǎn)氫，有望促進(jìn)廢水處理過(guò)程的低碳排放。

該論文以“華東理工大學(xué)”為唯一通訊單位，化學(xué)院博士生劉文元同學(xué)、資環(huán)學(xué)院付鵬波副研究員以及化工學(xué)院張亞運(yùn)副教授為共同第一作者，化學(xué)院邢明陽(yáng)教授為通訊作者；同時(shí)非常感謝汪華林教授和歐洲科學(xué)院院士張金龍教授的指導(dǎo)。該工作得到了諾獎(jiǎng)中心、材料生物學(xué)與動(dòng)態(tài)化學(xué)教育部前沿科學(xué)中心、國(guó)家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的支持。

論文信息：Wenyuan Liu#, Pengbo Fu#, Yayun Zhang#, Hai Xu, Hualin Wang, Mingyang Xing*, Efficient Hydrogen Production from Wastewater Remediation by Piezoelectricity Coupling Advanced Oxidation Processes, Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 2023, 120, e2218813120.

論文鏈接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2218813120